V2O5-WO3-TiO2體系改性NH3-SCR催化劑的催化活性及水熱定性研究.pdf

1、在節(jié)能減排政策的推動下，富氧條件下氮氧化物催化脫除研究工作正在興起，其中氨選擇性催化還原(NH3-SCR)技術(shù)是研究熱點(diǎn)之一。V2O5/WO3-TiO2體系NH3-SCR催化劑具有高效的NOx催化轉(zhuǎn)化率以及良好的抗硫中毒性能，但仍存在水熱穩(wěn)定性差以及高溫下有可能的V2O5流失的問題。本文系統(tǒng)研究了V2O5-WO3-TiO2體系的催化活性以及抗水熱老化能力，并采用CeO2、ZrO2組分進(jìn)行改性研究，開發(fā)了具有寬溫度窗口以及良好水熱穩(wěn)定性的

2、SCR催化劑，為V2O5/WO3-TiO2體系NH3-SCR催化劑的推廣提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。
　　 采用濕法浸漬法制備不同V2O5含量的V2O5/WO3-TiO2催化劑，同時考察了催化劑的水熱老化性能。結(jié)果表明，在750℃、12h的水熱老化處理后，V2O5含量為1wt％的樣品表現(xiàn)出相對較高的活性。V2O5含量的增加促使TiO2載體的燒結(jié)以及相變，并造成催化劑比表面積嚴(yán)重?fù)p失，致使樣品水熱老化后SCR活性顯著下降。
　　 考察

3、ZrO2對1％V2O5/WO3-TiO2催化劑性能的影響，并通過XRD、XPS、SEM、DRIFT等手段進(jìn)行催化劑表征。結(jié)果表明，ZrO2提高了催化劑結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，主要是由于表面ZrO2晶粒以及ZrxTi1-xO2固溶體的形成，抑制了TiO2晶粒的增長。ZrO2負(fù)載量為10wt％的老化樣品在150℃-550℃范圍內(nèi)具有最高的NO轉(zhuǎn)化率以及N2選擇性。另一方面，ZrO2對于新鮮樣品的低溫活性存在抑制作用，這與ZrO2對催化劑表面Brons

4、ted酸以及V=O活性位的抑制有關(guān)。
　　 研究了不同CeO2含量對1％V2O5-10％ZrO2/WO3-TiO2催化劑性能的影響，并通過XRD、XPS、H2-TPD以及DRIFT等手段進(jìn)行催化劑表征。結(jié)果表明，CeO2改性提高了催化劑的低溫NH3-SCR活性，這主要是由于表面Ce3+的存在，以及CeO2改性樣品更強(qiáng)的氧化還原性能，促進(jìn)了表面NOx的吸附以及與吸附態(tài)NH3的反應(yīng)。然而，經(jīng)水熱老化后，表面活性CeO2物種開始團(tuán)聚，

5、造成CeO2改性老化樣品的低溫活性有所下降。另一方面，當(dāng)CeO2、ZrO2負(fù)載量均為10wt％時，V2O5-CeO2-ZrO2/WO3-TiO2水熱老化樣品在NO2/NO=1以及5％H2O的情況下，在200℃-550℃的溫度范圍內(nèi)具有85％以上的NOx轉(zhuǎn)化率，以及98％以上的N2選擇性。
　　 利用熱重分析技術(shù)建立了研究催化劑中V與W組分流失的實(shí)驗(yàn)方法，結(jié)果表明，V2O5負(fù)載量的增加以及空氣中H2O及O2的存在會加速表面物種的流