基于不溶性有機胺強化Ca-Mg碳酸鹽沉淀的CO2固化過程優(yōu)化及評價.pdf

1、近年來，大氣中以CO2為首的溫室氣體濃度急劇攀升，其所帶來的氣候問題也日益突出，CO2的減排迫在眉睫。相比于CCS（CO2的捕集與封存）的純投入、無經(jīng)濟效益，CCUS（CO2的捕集、利用與封存）技術(shù)是一種更符合我國可持續(xù)發(fā)展的CO2減排方式。由此，本課題組提出了一種新型的CCUS方式，即富鈣鎂離子溶液CO2碳酸鹽化固定技術(shù)。
　　富鈣鎂離子溶液CO2碳酸鹽固定技術(shù)是利用海水淡化后的濃海水、地下鹵水及工業(yè)廢水等富鈣鎂離子溶液為原料，

2、以不溶性有機胺作為pH調(diào)節(jié)劑，強化CO2通入條件下碳酸鹽化過程。其不僅能夠?qū)崿F(xiàn)CO2的固定并提供一種新的CCUS途徑，還能為這些自然界或工業(yè)中產(chǎn)生的富鈣鎂離子溶液提供新的有效處理方式同時實現(xiàn)廢物資源化。
　　首先，在前期工作的基礎(chǔ)上，本文對系統(tǒng)固碳模塊進行優(yōu)化。利用表觀堿度作為CO2碳酸鹽化固定的性能指標，從幾種常見不溶性有機胺中篩選出表觀堿度最高的二異丁胺-正辛醇體系進行固碳試驗研究。結(jié)果表明新胺體系能在較短時間內(nèi)沉淀出溶液中9

3、8％的鈣離子和91％的鎂離子，較前期只能沉淀91％的鈣離子的固碳效果更好;反應(yīng)操作參數(shù)對沉淀率有影響，其中相比以及溫度的增加都可以提高溶液的固碳效果;利用氫氧化鈣作為再生劑，能100％再生有機胺，經(jīng)過7次循環(huán)，系統(tǒng)仍能保持較好的固碳效果。
　　其次，對強化介質(zhì)有機胺的再生方法進行了深入研究。結(jié)果表明，過量的電石渣和廢堿液再生不溶性有機胺，均能快速實現(xiàn)100％的再生，且多次固碳-再生循環(huán)后仍能完全再生，系統(tǒng)表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性;此外，

4、通過加熱也能在一定條件下再生有機胺，但是溫度要求較高，并且目前尚無經(jīng)濟高效的溶劑，阻礙了加熱再生的進一步發(fā)展;最后，利用硅酸鹽作為本體系再生劑，從胺鹽酸鹽濃度、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、硅酸鹽種類對再生率影響這幾個方面考察，發(fā)現(xiàn)有機胺再生率隨著胺鹽酸鹽濃度（或反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間）的增加呈現(xiàn)先快速增長后逐漸平緩的趨勢;同時，硅酸鹽種類和胺醇體系的種類也對再生率有一定的影響，其中，硅酸鈣比三硅酸鎂再生速度及再生率都要高，三丁胺鹽酸鹽較二異丁胺鹽酸

5、鹽易于再生。在三丁胺+正丁醇體系中，當利用硅酸鈣作為再生劑時，胺鹽酸鹽濃度1mol/L，溫度70℃，反應(yīng)時間3h是較為理想的反應(yīng)狀態(tài)，此時再生率能達到73.4％。
　　最后，基于生命周期評價(LCA)分析，詳細評價了富鈣鎂離子溶液CO2碳酸鹽化系統(tǒng)的生命周期過程。通過系統(tǒng)界定、清單分析、模型建立和結(jié)果評價四個流程，與常規(guī)CCS系統(tǒng)從能耗以及各類環(huán)境影響指標對比評價。結(jié)果表明，富鈣鎂離子溶液CO2碳酸鹽化過程的電力消耗為247.62

6、9kWh/tCO2,較常規(guī)電廠捕集和封存CO2的能耗483.8kWh/tCO2小;同時，利用eBalance軟件作為輔助手段，通過對富鈣鎂離子溶液CO2碳酸鹽化系統(tǒng)在特征化、歸一化及加權(quán)分析方面的計算，發(fā)現(xiàn)各項環(huán)境影響指標均較常規(guī)CCS小，整個過程加權(quán)綜合指標降低了82.2％。即富鈣鎂離子溶液CO2碳酸鹽化系統(tǒng)在有效的實現(xiàn)CO2捕集、運輸及封存一體化的同時，能夠減少能耗、降低對環(huán)境的影響，具有可持續(xù)發(fā)展優(yōu)勢。
　　總的來說，課題組