Pt-PANI-TiO2和MoO3-x-TiO2光催化材料的制備及光催化還原CO2的研究.pdf

1、本學(xué)位論文主要針對(duì)Pt-PANI-TiO2和MoO3-x-TiO2復(fù)合催化劑上CO2光催化還原反應(yīng)，從催化材料的設(shè)計(jì)合成、催化性能、結(jié)構(gòu)表征和反應(yīng)機(jī)理等方面展開系統(tǒng)的研究和討論。
　　論文第一部分主要以TiO2作為半導(dǎo)體基底，通過在其表面修飾負(fù)載聚苯胺(PANI)制備了PANI-TiO2催化劑，在氣-固反應(yīng)模式下，其表現(xiàn)出較好的光催化還原CO2的性能。此外，Pt助劑的修飾能有效地促進(jìn)光生載流子的分離，因此顯著提高催化劑的光催化性能

2、。本文針對(duì)Pt-PANI-TiO2催化劑體系進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。分別考察了Pt助劑負(fù)載量，粒徑大小，以及落位情況等因素對(duì)催化劑光催化還原CO2性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，合成的三組分Pt-PANI-TiO2催化劑體系不僅表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化還原CO2的能力而且H2的生成量顯著增加，然而在N2氣氛下其光催化H2的生成量反而比在CO2氣氛下的H2生成量更少。結(jié)合催化劑的催化反應(yīng)性能和催化劑的物理化學(xué)表征結(jié)果對(duì)催化反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了深入的探討。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)

3、，催化體系中的PANI在吸附CO2后，能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生改變，使得從二氧化鈦激發(fā)出來的光生電子能夠有效的傳導(dǎo)到PANI上，因此能夠有效的促進(jìn)CO2和H2O的還原。
　　論文第二部分主要是MoO3-x納米片和TiO2納米管復(fù)合催化劑在可見光下光催化還原CO2的研究。我們首先制備了具有不同氧空位含量和不同形貌特征的三氧化鉬材料，并測試了其光催化還原CO2的性能，研究發(fā)現(xiàn)片狀MoO3-x具有較好的催化性能。此外，將不同形貌的TiO2與MoO3

4、-x納米片進(jìn)行復(fù)合，所得的復(fù)合催化劑顯示出更高的可見光光催化還原CO2的性能，并對(duì)該系列催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)、比表面積等進(jìn)行了表征。研究發(fā)現(xiàn)，適量的氧空位能夠提高M(jìn)oO3-x在可見光區(qū)的光吸收能力，進(jìn)而增加其光催化性能。穩(wěn)態(tài)的TiO2(P25)能夠有效的分散MoO3-x，進(jìn)而提升光催化性能，而亞穩(wěn)態(tài)的TiO2(TiO2·xH2O-NT)不僅能夠分散MoO3-x，同時(shí)亞穩(wěn)態(tài)的Ti離子進(jìn)入MoO3-x納米片的晶格，可以顯著提升催化劑在可見光區(qū)