TiO2基納米材料光催化還原CO2研究.pdf

1、CO2溫室氣體排放已成為一個全球性環(huán)境問題，利用光催化反應還原CO2合成低碳有機物具有重要的理論及現(xiàn)實意義。本文采用溶膠-凝膠法分別制備了Cu和不同稀土(RE)元素摻雜改性TiO2納米粉體，考察其在不同光催化還原CO2反應條件下的催化活性，并對反應機理進行了初步探討。利用XRD、TEM及XPS等表征手段對所制備光催化劑的晶體結構、形貌以及化學組態(tài)進行系統(tǒng)分析，探索提高光催化劑活性的具體途徑和方法。
　　 采用溶膠-凝膠法制備不同

2、添加量的Cu/TiO2(CuT)納米粉體，各催化劑主要晶相均為銳鈦礦相。光催化還原CO2反應6h時，產(chǎn)物甲醛的生成量最大。隨著反應時間的增加，生成的甲醛有一部分參與了合成丙酮的反應。當Cu的添加量小于7wt.％時，Cu添加主要起到摻雜改性作用，其中0.6CuT納米粉體光催化還原CO2的活性最高；當添加量大于7 wt.％時，所制備的CuT為CuO與TiO2復合半導體，其中20Cu工具有較高的催化活性。
　　 以溶膠-凝膠法制備了L

3、a、Nd和Y三種不同RE元素摻雜改性TiO2納米粉體，實驗結果表明，RE元素的摻雜改性可顯著提高TiO2納米粉體光催化還原CO2的能力。其中，La改性TiO2納米粉體活性最高，而0.1 wt.％為各RE元素的最佳摻雜量。
　　 RE與Cu共改性TiO2催化活性研究中，XRD表征結果表明RE和Cu元素的共摻雜能有效抑制TiO2相變，且兩者協(xié)同作用使RE和Cu共改性TiO2具有更小的晶粒粒徑。其中0.1La-20CuT納米粉體的活性

4、最高，光催化反應6 h，甲醛生成量可達953.53μmol/g·cat.。
　　 本文還考察了催化劑濃度、CO2體積流量、初始溶液pH值及空穴捕獲劑等反應條件對光催化還原CO2反應的影響。在本實驗條件下(0.6CuT為催化劑)，催化劑最佳濃度為1 g/L；反應過程中通入的CO2體積流量大于或等于30 mL/min時，CO2體積流量的變化不會成為整個反應的限速步驟；反應液初始pH=10時，光催化還原CO2反應效率最高；甲醇作為空穴