低維材料中的拓撲電子態(tài)以及電子自旋極化的理論研究.pdf

1、伴隨著自旋電子學(xué)的迅猛發(fā)展，自旋軌道耦合效應(yīng)逐步引起人們的廣泛關(guān)注。自旋軌道耦合效應(yīng)可以誘導(dǎo)產(chǎn)生很多新穎的物理現(xiàn)象，如自旋霍爾效應(yīng)等，并在自旋場效應(yīng)晶體管以及自旋量子計算機等方面具有重要的應(yīng)用。無需外磁場以及磁性材料，自旋軌道耦合效應(yīng)呈現(xiàn)出了一種全電學(xué)的方案來控制自旋，為設(shè)計新型電子器件奠定了理論基礎(chǔ)。作為一種全新的物質(zhì)形態(tài)，基于自旋軌道耦合效應(yīng)的拓撲絕緣體受到越來越多的關(guān)注，研究領(lǐng)域橫跨凝聚態(tài)物理，固態(tài)化學(xué)，材料科學(xué)等多門學(xué)科。自旋軌

2、道耦合作用下，由于受到拓撲保護，拓撲絕緣體邊界或表面總是存在導(dǎo)電的邊緣態(tài)。拓撲絕緣體材料與量子自旋霍爾效應(yīng)和量子反?；魻栃?yīng)緊密相連，在自旋電子學(xué)器件方面有廣泛的應(yīng)用前景。
　　在納米材料中引入電子自旋極化也是自旋電子學(xué)領(lǐng)域的一個重要的研究熱點。與無機材料相比，有機納米材料不僅僅合成簡單，易于大面積處理。更重要是，基于有機納米材料的自旋電子學(xué)器件柔韌性較好，機械性能優(yōu)良，擁有較為豐富的電磁光特性。此外，基于電子自旋的納米器件能夠大

3、大提高信息處理速度和存儲密度，而且具有非易失性，低能耗等優(yōu)點。因此為了滿足特定的自旋電子學(xué)器件性能需求，調(diào)控有機納米材料的電子自旋極化變得尤其重要。
　　本論文以鉍化鎵，碳氮類石墨烯，氮化硼等二維材料為研究對象，采用量子力學(xué)的第一性原理計算方法，對材料中與自旋軌道耦合相關(guān)的拓撲電子態(tài)和基于p軌道的電子自旋極化進行了系統(tǒng)的模擬研究。主要研究結(jié)果包括以下幾個方面:
　　(a)從理論上證明:類金剛石結(jié)構(gòu)的氫化的鉍化鎵雙層(2DCD

4、 GaBiH)是一種結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的二維拓撲絕緣體，在上述材料的納米帶邊緣上存在零能隙的手性邊緣態(tài)，其拓撲非平凡的能帶主要來源于內(nèi)部sp3雜化的原子。伴隨著px，y能帶的反轉(zhuǎn)，其拓撲非平凡帶隙可高達0.320eV，表明該材料有望實現(xiàn)室溫量子自旋霍爾效應(yīng)。
　　(b)對實驗上已經(jīng)合成的碳氮類石墨烯(g-C6N6)的電子結(jié)構(gòu)進行了理論研究，證明該材料具有拓撲非平凡的電子態(tài)。其拓撲非平凡的電子態(tài)主要來源于氮原子的px,y軌道，符合Ruby模型

5、。其中的自旋軌道耦合強度高于石墨烯和硅烯，在K點和Γ點分別打開了5.50meV及8.27meV的帶隙，可以在低于95K的溫度下實現(xiàn)量子自旋霍爾效應(yīng)。
　　(c)系統(tǒng)的研究了具有分形結(jié)構(gòu)的碳氮類石墨烯(C4N3-H)的電子自旋極化和磁有序，證明隨著分形階數(shù)的增高，材料的電子自旋極化和鐵磁性逐漸增強。電子自旋極化主要來源于碳原子和氮原子的pz軌道，近似服從Lieb定理。蒙特卡洛模擬的結(jié)果顯示，其居里溫度遠高于室溫(TC～1105K)，

6、具有穩(wěn)定的室溫鐵磁基性。這類具有分形結(jié)構(gòu)的碳氮類石墨烯材料在自旋電子器件中具有潛在的應(yīng)用價值，同時為涉及新型的d0有機磁性材料提供了有益的參考。
　　(d)系統(tǒng)的研究了由石墨烯和氮化碉組成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電子結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)三角形的石墨烯量子點具有自旋極化的基態(tài)。電子結(jié)構(gòu)在費米能級附近擁有自旋極化的零能態(tài)(ZESs)，該零能態(tài)的數(shù)目與石墨烯量子點的幾何結(jié)構(gòu)以及BCN的原子比例有關(guān)，與氮化硼量子點幾何結(jié)構(gòu)無關(guān)。體系的凈自旋(S)符合Lieb定

7、理:S=|NA-NB|/2,NA和NB為石墨烯量子點中兩套子格的原子數(shù)目。此外，BN/Graphene異質(zhì)材料中電子的自旋極化可以采用平均場近似下的π電子的Hubbard模型來描述。上述結(jié)果為研究BCN材料中磁性的起源，以及新型非金屬磁性材料提供了理論依據(jù)。
　　(e)從理論上預(yù)言，氟化可以在六方氮化硼中引起電子的自旋極化和磁有序。電子自旋極化主要來源于氟化的硼原子周圍的氮原子。局域磁矩之間通過直接交換機制產(chǎn)生鐵磁序。此外，硼空位