低維無機納米材料電子結(jié)構(gòu)及光學(xué)性質(zhì)的理論研究.pdf

1、材料的尺度在至少一個維度方向上達到納米范圍(1-100nm)時，稱為低維納米材料。例如，零維的量子點、原子團簇，一維的納米線、納米管，二維的量子阱、納米薄膜等。利用此類材料的量子限制效應(yīng)，人們發(fā)展了一系列新型的光電子、光子信息等功能材料及相關(guān)器件。基于Si，C，BN等無機材料的低維納米結(jié)構(gòu)，引起了科學(xué)工作者的廣泛關(guān)注。本論文通過基于密度泛函理論的第一性原理方法，結(jié)合多體格林函數(shù)加屏蔽庫侖相互作用(GW)和Bethe-Salpeter方程

2、，研究了一維石墨烯納米帶和硼氮納米帶、納米管與二維硅原子薄膜的電子結(jié)構(gòu)，并在此基礎(chǔ)上揭示了這幾種低維納米材料結(jié)構(gòu)中激子的形成和光學(xué)吸收性質(zhì)。具體內(nèi)容包括以下幾個方面:
　　 (1)“V”型石墨烯納米帶(CGNR)的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。發(fā)現(xiàn)這種“V”型石墨烯納米帶激子的結(jié)合能高于常規(guī)石墨烯納米帶(GNR)，表明其能夠更有效地限制電子和空穴。CGNR的激子吸收峰在整個吸收譜中占主導(dǎo)地位，與構(gòu)成它的常規(guī)GNR相比，其吸收譜線有明顯的藍

3、移。此外，CGNR中單-三重態(tài)激子能量的分裂也要高于常規(guī)的GNR。
　　 (2)氮化硼納米帶（BNNRs）的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。計算表明，在這種低維寬帶隙半導(dǎo)體材料中，激子的結(jié)合能高達到幾電子伏特?？紤]多體相互作用后，納米帶吸收譜線中激子吸收峰占主導(dǎo)地位，且吸收譜整體向低能區(qū)移動。鋸齒型BNNRs的光吸收譜明顯不同于扶手椅型，可以用來區(qū)分這兩種納米帶。在這些BNNRs中，我們還發(fā)現(xiàn)了由于偶極躍遷選擇定則限制導(dǎo)致的暗激子，這些暗激

4、子可能影響材料的發(fā)光性質(zhì)。
　　 (3)單壁和雙壁氮化硼納米管的電子結(jié)構(gòu)和激子光學(xué)性質(zhì)。比較研究了扶手椅型雙壁結(jié)構(gòu)氮化硼納米管(5，5)@(10，10)和單壁結(jié)構(gòu)(5，5)及(10，10)的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)準(zhǔn)粒子帶隙對LDA帶隙的修正在兩種結(jié)構(gòu)中均很大，可達二點幾電子伏。在雙壁結(jié)構(gòu)的吸收譜中，能量低于最高吸收峰的區(qū)域存在一些（半)暗激子態(tài)，這些（半）暗激子是由電子在壁間的轉(zhuǎn)移引起的。這種電子轉(zhuǎn)移形成的激子，可以使電子和空

5、穴位于不同的納米管，這樣能夠更有效地分離激子。我們還進一步發(fā)現(xiàn)，不同于碳納米管，雙壁氮化硼納米管中的光激發(fā)電子是從外管轉(zhuǎn)移到內(nèi)管。此外，外管對內(nèi)管的屏蔽作用導(dǎo)致雙壁結(jié)構(gòu)的激子結(jié)合能低于單壁結(jié)構(gòu)的激子結(jié)合能。
　　 (4)少數(shù)層氫化硅原子層薄膜穩(wěn)定性、電子結(jié)構(gòu)與光吸收性質(zhì)。研究了氫原子鈍化硅Si(111)薄膜的穩(wěn)定性、電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。計算表明，隨著Si原子層數(shù)的增加，體系結(jié)合能減小，表明這種薄膜結(jié)構(gòu)越來越穩(wěn)定，實驗上合成這種材