低維碳基材料的電子及自旋極化輸運(yùn)性質(zhì)研究.pdf

1、納米與分子電子器件越來越受到人們的關(guān)注，許多低維納米材料可以表現(xiàn)出一些微型電子器件的功能特性，比如碳納米管、富勒烯、石墨烯、單分子磁體等。有些器件具有負(fù)微分電阻（NDR）效應(yīng)，一些具有磁性的材料構(gòu)成的器件能夠產(chǎn)生自旋過濾（SFE）效應(yīng)，當(dāng)然還有最為常見的整流效應(yīng)、以及開關(guān)效應(yīng)等。本文中，我們利用基于第一性原理密度泛函理論（DFT）與非平衡格林函數(shù)（NEGF）相結(jié)合的計(jì)算方法，主要研究了低維碳基材料富勒烯、石墨烯這兩種材料的電子及自旋極化

2、輸運(yùn)性質(zhì)。本論文主要包括以下幾個部分：
　　在第一章中，我們分別介紹了分子電子學(xué)和自旋電子學(xué)的研究背景，并對其產(chǎn)生以及近幾年來的發(fā)展歷程作了簡單回顧。然后介紹了石墨烯和富勒烯的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)。最后我們對本論文所研究的主要的內(nèi)容作了簡單總結(jié)。
　　在第二章中，我們針對本論文中所采用的理論計(jì)算方法作了詳細(xì)介紹。首先介紹了我們做理論計(jì)算時最常用的密度泛函理論方法，然后簡要介紹了計(jì)算電子輸運(yùn)問題時采用的非平衡格林函數(shù)（NEGF）方法，最

3、后詳細(xì)介紹了我們所采用的基于密度泛函理論與非平衡格林函數(shù)相結(jié)合來處理分子器件電子輸運(yùn)性質(zhì)的第一性原理計(jì)算的方法以及計(jì)算原子尺度電子輸運(yùn)問題時的基本物理公式，即Landauer-Büttiker公式。
　　在第三章中，我們采用第一性原理方法對BDC60分子的電子輸運(yùn)方面的性質(zhì)進(jìn)行了詳細(xì)研究。計(jì)算了BDC60分子的電流-電壓關(guān)系，分別討論了不同大小的門電壓對BDC60分子輸運(yùn)性質(zhì)的影響。發(fā)現(xiàn)當(dāng)加上門電壓以后，BDC60分子可以產(chǎn)生整流

4、特性，而在不加門電壓的情況下體系沒有整流效應(yīng)出現(xiàn)。當(dāng)加上不同大小的門電壓時，體系的整流性能也不同。其原因是門電壓可以通過調(diào)控分子能級來改變分子器件的電子輸運(yùn)性質(zhì)。
　　在第四章中，我們運(yùn)用第一性原理方法探究了富勒烯二聚體分子Fe@C60的自旋極化輸運(yùn)性質(zhì)。通過詳細(xì)的計(jì)算，我們發(fā)現(xiàn)，當(dāng)該結(jié)構(gòu)從P自旋狀態(tài)向AP自旋狀態(tài)轉(zhuǎn)化時，在較低偏壓下表現(xiàn)出明顯的磁致電阻效應(yīng)。其原因是由于自旋反對稱，F(xiàn)e@C60籠子左半部分的PDOS峰與右半部分的

5、PDOS峰在零偏壓下不再重合，使得P自旋狀態(tài)的電流遠(yuǎn)大于AP自旋狀態(tài)的電流，產(chǎn)生較大的磁致電阻率。還可以觀察到自旋過濾效應(yīng)，并且P自旋狀態(tài)時，自旋過濾效率達(dá)到了90％多。其原因是當(dāng)施加外部偏壓時，由于自旋向上和自旋向下的PDOS強(qiáng)度不同而引起自旋向上和自旋向下的電流大小不同，從而產(chǎn)生自旋過濾。隨著偏壓進(jìn)一步增加，會出現(xiàn)負(fù)磁致電阻以及負(fù)自旋過濾現(xiàn)象。此外，該體系還具有負(fù)微分電阻效應(yīng)，這是由體系中自旋向上的電流產(chǎn)生的。
　　在第五章中

6、，我們通過第一性原理方法深入探究了單分子磁體Mn(dmit)2連接在石墨烯電極上時體系的自旋極化輸運(yùn)性質(zhì)。主要討論了單磁體分子Mn(dmit)2兩端的dmit配體在共面和垂直兩種情況下時體系的電子性質(zhì)以及自旋輸運(yùn)方面的特性。通過計(jì)算分析，發(fā)現(xiàn)當(dāng)單磁體分子Mn(dmit)2兩端的dmit配體處于共面構(gòu)型時，通過其的電流表現(xiàn)出明顯的自旋過濾效應(yīng)，自旋過濾效率達(dá)到100%。而對于其垂直構(gòu)型，通過其的電流幾乎處于截止，導(dǎo)致電路處于不導(dǎo)通狀態(tài)。這