若干鈣鈦礦氧化物中磁電耦合效應(yīng)的第一性原理研究.pdf

1、在快速發(fā)展的信息產(chǎn)業(yè)中，人們對應(yīng)用器件的容量、速度、低能耗等性能的要求越來越高。同時包含電學和磁學特性以及交叉特性的多鐵性材料，其存在的極化電荷和自旋磁矩以及相互之間的耦合等等很多自由度都可以用來作為器件的設(shè)計條件，用以滿足日益發(fā)展的現(xiàn)代信息產(chǎn)業(yè)的需求。然而，具備豐富物理特性的多鐵性材料，同時對實驗和理論的研究都提出了一些新的挑戰(zhàn)。目前科學家對單相材料中同時具有鐵電性和磁性的研究比較多，甚至也已經(jīng)實現(xiàn)了磁電材料之間的耦合與調(diào)控。但問題是

2、同時具有磁性和鐵電性的單相磁電材料在自然界很少，并且有很多問題仍然存在于磁電的耦合的機制當中。本文以多鐵磁電材料的基本理論和應(yīng)用為立足點，并結(jié)合目前國內(nèi)外研究的最新進展，用第一性原理方法來設(shè)計新型的多鐵材料并分析磁電耦合效應(yīng)的微觀物理機制。本文的主要研究內(nèi)容包括：
　　首先，針對目前唯一的室溫多鐵性材料BiFeO3進行了B位Co摻雜的計算。研究了Co摻雜對BiFeO3體系的電子結(jié)構(gòu)、磁性、鐵電性的影響。通過計算結(jié)果我們發(fā)現(xiàn)隨強關(guān)聯(lián)

3、相互作用Hubbard能U值的變化，Co離子的自旋態(tài)發(fā)生改變。17％的Co摻雜使體系表現(xiàn)出鐵磁性，磁性來源于Fe-O-Co之間的超交換相互作用。同時鐵電性也由純BiFeO3的93μC/cm2增加到17%的Co摻雜后的103μC/cm2。鐵電性的提高源于摻雜后Co對整體晶格結(jié)構(gòu)畸變的影響，表現(xiàn)在Co摻雜以后提高了FeO6八面體籠中的Fe-O鍵各向異性性增強，進而導致Bi離子的去中心化相對位移的增加。通過理論計算與實驗相結(jié)合，解釋了多鐵性提

4、高的原因。
　　通過分析NiTiO3的外加壓力與焓的變化關(guān)系，發(fā)現(xiàn)具有菱方畸變的R3c結(jié)構(gòu)為高壓亞穩(wěn)相。LiNbO3相的NiTiO3的自發(fā)電極化高達94μC/cm2，Born有效電荷張量(BECs)的計算發(fā)現(xiàn)Ti和O原子具有異常大的BECs。結(jié)合反對稱的DM相互作用以及共線的Heisenberg模型，發(fā)現(xiàn)在NiTiO3中，極化晶格的畸變會使體系產(chǎn)生弱鐵磁性，分析了弱鐵磁性的來源。并且在考慮自旋軌道耦合的計算后得到的軌道磁矩為0.3

5、1μB，加深了對該體系中存在的磁電相互作用類型的理解。
　　從設(shè)計新材料的角度出發(fā)，系統(tǒng)研究了鈣鈦礦型TlNiO3。發(fā)現(xiàn)反鐵磁相有利于鐵電相的穩(wěn)定，電子結(jié)構(gòu)的的計算表明體系中存在0.53 eV的直接帶隙。自旋波傳播矢量為(0.5，0，0.5)，這樣特殊的磁結(jié)構(gòu)導致了基態(tài)的電荷歧化現(xiàn)象，Ni(1)和Ni(2)原子的局域磁矩分別為1.735μB和0.809μB。Ni原子的特殊反鐵磁構(gòu)型結(jié)合電荷的歧化使TlNiO3中同時出現(xiàn)位置中心以及

6、鍵中心的電荷有序，這種復合式的電荷有序?qū)е麦w系的對稱性破缺，產(chǎn)生自發(fā)的鐵電極化。
　　對Lu2CoMnO6中磁場引起的變磁轉(zhuǎn)變現(xiàn)象以及磁性與鐵電性共存的現(xiàn)象進行了分析。研究發(fā)現(xiàn)體系的基態(tài)隨Hubbard能U的變化而變化。當U值取3 eV時，↑↑↓↓的磁構(gòu)型為低能態(tài)，并且↑↑↓↓的磁構(gòu)型會使空間反演對稱性破缺，空間群由未考慮磁結(jié)構(gòu)時的P21/n變?yōu)镻21。通過非共線的自旋有序的計算，找到一個使電極化發(fā)生180°翻轉(zhuǎn)的絕熱路徑。同時結(jié)