石墨烯-碳納米管負(fù)載型催化劑催化氧化甲醇研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(direct methanol fuel cells，DMFC)是一種能夠?qū)⒓状纪ㄟ^在電極與電解質(zhì)溶液的界面上發(fā)生化學(xué)反應(yīng)直接將燃料的化學(xué)能轉(zhuǎn)變?yōu)殡娔艿囊环N裝置，具有能量轉(zhuǎn)化效率高、操作溫度低和環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)。傳統(tǒng)的鉑(Pt)基催化劑是目前使用最廣泛的用于甲醇電催化氧化的電催化劑，由于Pt價(jià)格昂貴、資源稀缺且容易被甲醇電催化氧化過程中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物占據(jù)活性位點(diǎn)而造成催化劑中毒等問題，因此降低Pt的含量或者設(shè)計(jì)不含Pt的

2、催化劑，同時(shí)提高催化劑的抗毒性、催化活性和穩(wěn)定性成為研究的重點(diǎn)。
　　一維的碳納米管和二維的石墨烯具有:大的比表面積，有利于催化劑的分散;卓越的導(dǎo)電性，有利于氧化還原過程中電子的轉(zhuǎn)移;化學(xué)轉(zhuǎn)化得到的石墨烯含有的缺陷和官能團(tuán)有利于催化劑的粘附和固定在其表面。因此，二者作為催化劑的載體而受到廣泛關(guān)注?；谝陨纤悸罚疚膹拇呋瘎┑妮d體著手，以降低Pt的含量或者設(shè)計(jì)不含Pt的高性能催化劑為目標(biāo)，開展以下研究:
　　(1)Pd/NrG

3、O@NCNTs復(fù)合材料的合成及其對(duì)甲醇電催化氧化性能研究:本文中，采用一步電沉積含有氯鈀酸鈉的氧化石墨烯與碳納米管的膠體溶液，制備了還原氧化石墨烯與碳納米管負(fù)載Pd納米粒子復(fù)合材料(Pd/rGO@CNTs)，再經(jīng)過氨熱處理，實(shí)現(xiàn)碳載體的氮摻雜和Pd納米粒子的減小，得到了氮摻雜的還原氧化石墨烯與碳納米管負(fù)載超細(xì)Pd納米粒子(Pd/NrGO@NCNTs)。通過電化學(xué)性能表征實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明:Pd/NrGO@NCNTs復(fù)合材料對(duì)甲醇電催化氧化的

4、最大峰電流（895.9 A g-1）是商業(yè)的Pd/C(120.0 A g-1)催化劑備7.47倍，表現(xiàn)出很高的催化活性、穩(wěn)定性和抗毒性。
　　(2)Pt/Cu/rGO@CNTs的制備及其對(duì)甲醇電催化氧化性能探究:通過一步電沉積含有硫酸銅(CuSO4)的氧化石墨烯與碳納米管懸浮液制備了三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的還原氧化石墨烯與碳納米管負(fù)載銅納米片的復(fù)合材料，然后通過與氯鉑酸的簡(jiǎn)單置換反應(yīng)，合成了三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的還原氧化石墨烯和碳納米管負(fù)載Pt/C