碳納米管負(fù)載鈀納米粒子催化劑的制備及其在有機催化中的應(yīng)用.pdf

1、由于碳納米管(CNTs)具有眾多優(yōu)點，例如:獨特的管狀結(jié)構(gòu)、高的機械強度、快速的電子傳遞性能和化學(xué)穩(wěn)定性，自從被發(fā)現(xiàn)以來，CNTs就在各學(xué)科研究領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用，特別是作為催化劑載體具有巨大應(yīng)用潛力。同時，貴金屬納米顆粒由于其比表面積大，表面原子數(shù)目多和表面原子的價鍵不飽和，具有極高的催化活性。碳納米管負(fù)載貴金屬納米顆粒形成的納米復(fù)合材料，結(jié)合了貴金屬納米粒子和碳納米管的優(yōu)點，易儲存、易分離、環(huán)境友好，成為多相催化領(lǐng)域研究的熱點。負(fù)載

2、型Pd基納米催化劑具有很好的催化活性，但是相對于Pt基催化劑成本更低，具有重要的研究價值。在復(fù)合材料的研究中，載體的預(yù)處理過程和納米顆粒的組成、大小、分散度、形貌以及結(jié)構(gòu)都會影響復(fù)合材料的催化活性。本文在優(yōu)化的實驗條件下，以多壁碳納米(MWCNTs)為載體，制備了MWCNTs/Pd催化劑，并對其結(jié)構(gòu)、形貌進行了表征，同時對其在苯乙烯氧化和Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)中的催化性能進行研究。具體的研究工作如下:
　　1、首先采用混酸處理法對M

3、WCNTs進行功能化，然后用浸漬還原法制備了MWCNTs/Pd納米復(fù)合材料。分別對碳納米管和制得的催化劑進行掃描電鏡(SEM)掃描、透射電鏡掃描(TEM)、熱重分析(TGA)、紅外分析(FTIR)、X射線衍射分析(XRD)、拉曼光譜分析這一系列表征，得知鈀在碳納米管上的分散非常均勻，粒徑大約4nm。該催化劑有著非常好的熱穩(wěn)定性，溫度達到1000℃時，質(zhì)量損失只有20％。負(fù)載到碳納米管上的鈀的價態(tài)為零，且有著完美的面心納米晶型結(jié)構(gòu)。

4、>　　2、將制得的MWCNTs/Pd催化劑應(yīng)用于苯乙烯氧化反應(yīng)，利用氣質(zhì)聯(lián)用儀(GC-MS)測定了反應(yīng)產(chǎn)率和選擇性，深入考察了反應(yīng)溫度和時間對反應(yīng)的影響，得出最佳反應(yīng)條件為:溫度65℃、乙腈為溶劑、叔丁基過氧化氫（TBHP）為氧化劑、反應(yīng)3h。此時苯乙烯的轉(zhuǎn)化率達到92％，苯甲醛選擇性為62％。
　　3、將MWCNTs/Pd催化劑應(yīng)用于Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)，利用氣質(zhì)聯(lián)用儀(GC-MS)檢測聯(lián)苯的產(chǎn)率，研究了溶劑、反應(yīng)溫度和時間對反