光致異構(gòu)偶氮苯化合物的合成及其光反應(yīng)儲(chǔ)能特性研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、隨著我國經(jīng)濟(jì)高速增長的同時(shí),也面臨著日趨嚴(yán)峻的環(huán)境和能源問題,開發(fā)和利用可再生能源已成為我國保持可持續(xù)性發(fā)展的戰(zhàn)略任務(wù)之一。太陽能取之不盡,用之不竭,將是替代傳統(tǒng)化石能源的最佳選擇。由于太陽能的利用受地域性和時(shí)間性問題的制約,如何有效存儲(chǔ)和高效轉(zhuǎn)換是開發(fā)及利用太陽能急需解決的的關(guān)鍵技術(shù)問題。光化學(xué)儲(chǔ)能作為一種重要的化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù),在太陽能存儲(chǔ)領(lǐng)域中具備誘人的應(yīng)用前景。
  光響應(yīng)化合物偶氮苯類分子由于其具有良好的吸收、可循環(huán)的異構(gòu)化

2、和特殊基團(tuán)結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)等優(yōu)點(diǎn),可利用自身的光異構(gòu)化反應(yīng)實(shí)現(xiàn)太陽能的存儲(chǔ)和釋放,是一種極具潛力的新型太陽能儲(chǔ)能材料。由于偶氮苯化合物的異構(gòu)化速率、吸收光譜范圍等性能受其取代基團(tuán)、溶劑極性等因素影響,研究偶氮苯化合物異構(gòu)化性能的影響因素對偶氮苯類化合物儲(chǔ)能材料的設(shè)計(jì)、制備與應(yīng)用具有重要的指導(dǎo)意義。本文針對不同偶氮苯化合物的光致順反異構(gòu)性能,采用實(shí)驗(yàn)與分子動(dòng)力學(xué)模擬相結(jié)合的方法,展開了如下工作:
  (1)選取對二甲基氨基偶氮苯磺酸鈉、對

3、硝基苯偶氮水楊酸和1-[4-(苯基偶氮)苯基偶氮]-2-萘酚三種常見的偶氮苯化合物,采用掃描電子顯微鏡(SEM)、X衍射分析(XRD),熱重分析(TGA)等多種分析手段對偶氮苯化合物的微觀、結(jié)構(gòu)及熱學(xué)特性進(jìn)行表征。采用紫外-可見光(UV-Vis)分光光度法對偶氮苯化合物的光致順反異構(gòu)化性能進(jìn)行研究。并比較了丙酮、乙醇、甲苯這三種不同極性的溶劑對偶氮苯化合物的光致順反異構(gòu)化性能影響,發(fā)現(xiàn)隨著溶劑極性的增大,化合物的n-了π*躍遷吸收帶藍(lán)移

4、現(xiàn)象更為明顯。
  (2)采用Materials Studio構(gòu)建對二甲基氨基偶氮苯磺酸鈉、對硝基苯偶氮水楊酸和1-[4-(苯基偶氮)苯基偶氮-2-萘酚三種常見的偶氮苯化合物的分子模型,對它們的順反異構(gòu)化過程進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)模擬,將模擬數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對比研究。以此為基礎(chǔ)設(shè)計(jì)并建模4-羥基-4'-羧基偶氮苯、4-羥基-4'-乙氧基偶氮苯、4-羧基-4'-二甲胺偶氮苯三種新型的對位取代基團(tuán)的化合物,模擬其分子順反異構(gòu)化過程并分析異構(gòu)

5、化前后的能量、結(jié)構(gòu)等參數(shù)的變化情況,發(fā)現(xiàn)六種偶氮苯化合物的儲(chǔ)能大小主要體現(xiàn)在勢能變化上,約為30-70 kJ mol-1。
  (3)運(yùn)用重氮-偶合法制備出4-羥基-4'-羧基偶氮苯、4-羥基-4'-乙氧基偶氮苯、4-羧基-4'-二甲胺偶氮苯三種不同對位取代基團(tuán)化合物,采用核磁共振波譜儀(1H-NRM)和傅立葉變換紅外光譜儀(FT-IR)對所制備的偶氮苯化合物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,通過掃描電子顯微鏡、X射線粉末衍射、熱重分析對化合物的形

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