低溫等離子體協同磷酸鉍及過硫酸鹽去除水中結晶紫.pdf

1、結晶紫(CV)是一種典型的三苯基甲烷染料，廣泛應用于紡織、造紙、皮革、化妝品和制藥等工業(yè)。CV在使用過程中會產生大量染料廢水。CV分子會影響細胞的有絲分裂，對哺乳動物細胞表現出毒性。若飲用水中存在會對人類健康構成嚴重威脅。采取有效的方法處理水中CV十分重要。介質阻擋放電(DBD)是產生低溫等離子體的最常用方式之一，DBD誘導的低溫等離子體中存在著大量不同種類的活性粒子，比通常的化學反應所產生的活性粒子種類更多、活性更強，更易于和所接觸的

2、有機物發(fā)生反應。與傳統(tǒng)的方法相比，低溫等離子體具有效率高、操作簡單、適用范圍廣等顯著優(yōu)點。本文以CV為目標污染物，分別研究了低溫等離子體協同BiPO4，以及低溫等離子體協同Fe2+活化過硫酸鹽對水中CV的降解，考察了影響CV降解的主要因素，探討了CV的協同降解機理;同時，建立了低溫等離子體協同降解水中CV的人工神經網絡模型，并模擬了多因素連續(xù)變化時對CV降解效率的影響。
　　首先，研究了由DBD誘導的低溫等離子體協同BiPO4對水

3、溶液中CV的降解，通過水熱法合成了催化劑BiPO4，并采用X射線衍射，X射線熒光光譜，掃描電子顯微鏡和Brunauer-Emmett-Teller表面積對合成催化劑進行了表征。低溫等離子體協同BiPO4降解CV與單獨低溫等離子體系統(tǒng)相比，CV降解效率提高了28％。還考察了放電功率、CV初始濃度、初始pH和空氣流量對CV降解效率的影響。低溫等離子體協同BiPO4降解CV遵循偽一級反應動力學。低溫等離子體協同BiPO4降解CV過程中，所產生

4、的H2O2、 O3和·OH的濃度隨放電時間的增加而增加，最終達到0.43 mg/L、1.52 mg/L和5.2×10-6 mol/L;在5 min時，584 nm處的吸光度從0.63下降到0.02，CV水溶液的pH值從3.55降低到2.93，并且電導率穩(wěn)定地從102增加到203μS/cm。合成BiPO4表現出良好的穩(wěn)定性。采用氣相色譜—質譜法(GC-MS)測定CV的降解產物，并根據檢測到的降解產物推測CV的降解途徑，其主要發(fā)生共軛結構破

5、壞、脫甲基化、羥基化、羧基化和開環(huán)反應。CV降解過程中溶液對發(fā)光細菌的急性毒性隨著放電時間的增加逐漸降低。
　　其次，研究了低溫等離子體協同Fe2+活化過硫酸鹽對水中CV的降解。低溫等離子體協同Fe2+活化過硫酸鹽降解CV，與單獨低溫等離子體體系以及單獨Fe2+活化過硫酸鹽體系降解CV相比，降解效率分別提高了53％和42％。還討論了放電功率、初始pH、過硫酸鹽添加量和Fe2+活化劑添加量對CV降解效率的影響。低溫等離子體協同Fe2

6、+活化過硫酸鹽降解CV遵循偽一級反應動力學。研究結果表明，40 W的放電功率、中性pH、以及過硫酸鹽與Fe2+活化劑比例為4∶3時效果最佳。低溫等離子體與Fe2+活化過硫酸鹽協同降解CV過程中，所產生的H2O2、O3和·OH的濃度在第1 min可以達到0.36 mg/L、1.36 mg/L和3.2×10-6 mol/L，第10 min后均未檢測到H2O2、O3和·OH的存在，說明其在反應過程中完全被消耗。協同降解CV過程中584 nm處

7、的吸光度從1.79下降到0.11，CV水溶液的pH值降低、電導率穩(wěn)定增加。CV降解產物的測定采用氣相色譜—質譜法(GC-MS)，根據測定結果提出了CV可能的降解途徑。CV降解過程中溶液的急性毒性隨反應時間總體呈現降低趨勢。
　　最后，分別建立了低溫等離子體協同BiPO4，以及低溫等離子協同Fe2+活化過硫酸鹽降解水中CV的人工神經網絡模型，采用本文實驗數據作為訓練樣本和測試樣本，選用人工神經網絡BP模型中的trainlm算法進行訓