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文檔簡介
1、固體氧化物燃料電池(SOFCs)有很多優(yōu)點,比如燃料多樣性、能量轉(zhuǎn)化效率高、排放污染少、成本相對低廉等,是一種很有希望的替代能源,然而SOFCs也面臨許多挑戰(zhàn),如傳統(tǒng)的陽極“鎳/釔穩(wěn)定二氧化鋯(Ni/YSZ)”在燃料燃燒反應(yīng)中受到硫中毒和碳沉積的影響而失效等,其機理,特別是陽極界面的電化學(xué),熱化學(xué)反應(yīng)細節(jié)還很不清楚,且很難從實驗室的水平上去診斷。因此從物理模型方面去研究理解固體氧化物燃料電池隱含的機制,比如硫中毒和碳沉積具有重要的現(xiàn)實意
2、義。本文開展了下面四項工作:
1.Ni/YSZ和Ni/(YSZ+O)硫中毒機制對比研究。
構(gòu)建了Ni/YSZ以及Ni/(YSZ+O)模型,研究了硫中毒的機制,發(fā)現(xiàn)硫原子不喜歡待在界面氧的臨近,而是傾向擴散遠離界面氧。一旦界面氧消失,存在界面氧空位時,硫原子將擴散回界面氧空位附近,甚至陷入界面氧空位,很難逃離界面氧空位的束縛,即使是通入氫氣,也是如此。因此少量的硫就能阻塞稀少的界面氧空位,從而導(dǎo)致SOFC氧離子傳輸受阻
3、,引起顯著的性能下降。但是相比Ni/YSZ來說,在本征氧空位添加額外的氧原子形成的氧化的Ni/YSZ體系,Ni/(YSZ+O),有助于減弱硫原子在界面氧空位的吸附,減小硫原子擴散出空位的勢壘,換句話說,Ni/(YSZ+O)能在一定程度上緩解硫中毒。
2.YSZ負載Ni-Sn雙金屬及其抗硫中毒機制。
構(gòu)建了Ni-Sn/YSZ模型,研究了其高抗硫中毒機制,分別研究在合金化摻雜的Sn和吸附Sn兩個體系上S原子擴散的行為。發(fā)
4、現(xiàn)合金化摻雜的Sn能有效的減少S原子擴散的途徑,而吸附的Sn能有效地增加S原子擴散到氧空位的勢壘。該結(jié)果較好地解釋了實驗上觀測到的僅僅用少量的Sn蒸汽處理,就能非常有效地阻止硫中毒的發(fā)生的現(xiàn)象。
3.YSZ負載的Ni(Au,Ag,Cu)合金表面模型及其抗硫中毒機制。
研究了YSZ負載的純凈的和幣族金屬(Au,Ag,Cu)摻雜的Ni納米線及其抗硫中毒機制,結(jié)果表明只有Au傾向于在界面氧空位處摻雜,由于Au對硫的惰性,硫
5、在Au摻雜的Ni/YSZ界面氧空位的吸附減弱,從而導(dǎo)致硫原子逃脫界面氧空位的勢壘下降,這些結(jié)果表明界面氧空位處摻入Au更有利抗硫中毒。
4.含氫氣,一氧化碳或水分子燃料對Ni/YSZ界面碳沉積的影響
研究了通入H2,CO,CH4,及有H2O情況下Ni/YSZ界面的碳沉積形成機制,得到如下三點結(jié)論:1)與在純凈的Ni(111)表面上相比較,CH(C-H燃料的產(chǎn)物)可以很容易擴散到界面氧空位處,并且更加容易解理產(chǎn)生C和H
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