二氧化鋯的制備及其負載型催化劑對CO的催化性能研究.pdf

1、CO是主要的空氣污染物之一,其大量排放造成了嚴重的環(huán)境污染。CO氧化反應是一類廣泛應用于空氣污染控制尤其是汽車尾氣污染控制和理論研究的重要反應。常用的CO低溫消除催化劑主要是貴金屬催化劑,包括Au、Pd、Pt、Ru等,此類貴金屬催化劑活性高、壽命長,但是其儲量有限、價格昂貴,因此限制了其廣泛的應用。過渡金屬儲量豐富、價格低廉,其氧化物具有相對較高的CO催化氧化性能,應用前景廣闊。
　　 ZrO2是唯一同時具有酸性、堿性、氧化性和

2、還原性的金屬氧化物,同時又是P-型半導體材料,易于產(chǎn)生氧空穴,能與活性組分產(chǎn)生較強的相互作用,是良好的催化劑和催化劑載體材料。
　　 本文采用溶膠-凝膠法并結合超臨界CO2流體干燥制備ZrO2以及ZrO2(Y2O3)。利用所制備的ZrO2和ZrO2(Y2O3)為載體,采用超聲-沉淀法以及浸漬法制備了負載不同金屬的負載型催化劑CuO/ZrO2、CuO/ZrO2(Y2O3)、Mn/ZrO2(Y2O3)、Co/ZrO2(Y2O3)、L

3、n/ZrO2(Y2O3)等,并詳細研究其對CO催化氧化性能。
　　 論文主要包括以下內(nèi)容:
　　 1、以氧氯化鋯為前軀體、尿素為膠體粒子生成劑、PEG-400為分散劑,采用溶膠-凝膠法并結合超臨界CO2流體干燥制備ZrO2。同時以氧化釔為穩(wěn)定劑制備了氧化釔穩(wěn)定的二氧化鋯。并且利用TG-DTA、XRD、FT-IR、BET、TEM等對所制備的樣品進行了表征。結果表明經(jīng)過400℃煅燒的ZrO2主要呈現(xiàn)單斜相,含有部分四方相,其

4、比表面積為85 m2/g;氧化釔穩(wěn)定的二氧化鋯經(jīng)過400℃煅燒后呈現(xiàn)四方相,其比表面積為120 m2/g。
　　 2、以二氧化鋯為載體采用超聲.沉淀法負載CuO制備CuO/ZrO2催化劑,CO催化氧化測試結果表明,負載12％CuO的催化劑經(jīng)400℃煅燒后具有最高的催化活性,起燃溫度T50=149℃,CO完全轉化溫度T95=162℃;氧化釔穩(wěn)定的二氧化鋯為載體負載12％CuO后,對CO催化氧化的起燃溫度T50=126℃,CO完全轉

5、化溫度T95=152℃。
　　 3、利用ZrO2(Y2O3)(標記為ZY)為載體采用浸漬法制備負載Mn系列催化劑,結果顯示12％Mn/ZY催化劑經(jīng)過350℃煅燒后催化劑的起燃溫度T50=104℃,CO完全反應溫度T95=142℃;(12％CuO/12％Mn)/ZY催化劑T50=56℃,T95=82℃,同時該催化劑也顯示了較好的結構穩(wěn)定性以及較長的使用壽命。從催化效果看CuO和Mn顯示了較好協(xié)同效應。
　　 4、以ZrO2

6、(Y2O3)為載體采用浸漬法制備負載Co系列催化劑,催化結果顯示8％Co/ZY催化劑經(jīng)過200℃煅燒300℃預處理后對CO催化氧化完全轉化溫度T95=113℃,并且顯示了較好循環(huán)測試性能以及結構穩(wěn)定性。所制備的雙金屬催化劑(CuO+Co)/ZY、(Mn+Co)/ZY并沒有展現(xiàn)較好的協(xié)同催化效應。
　　 5、以ZrO2(Y2O3)為載體采用浸漬法制備負載Ln系列催化劑,考察了稀土元素助催化劑的作用。結果表明,在一定范圍內(nèi)CeO2對