復(fù)合結(jié)構(gòu)滲透汽化催化膜制備及其傳質(zhì)性能的研究.pdf

1、滲透汽化催化膜反應(yīng)器(Pervaporation Catalytic MembraneReactor，PVCMR)是一種將滲透汽化膜分離過程和催化反應(yīng)過程耦合的過程強(qiáng)化技術(shù)。其中，同時具有分離和催化雙功能的滲透汽化催化膜因其能對反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行“原位”分離，極大地減小了分離的傳質(zhì)阻力，提高了分離效率，近年來受到越來越多研究者的關(guān)注。本文針對復(fù)合結(jié)構(gòu)滲透汽化催化膜催化層結(jié)構(gòu)較為致密、傳質(zhì)阻力較大的問題，采用浸沒沉淀相轉(zhuǎn)化法制備了結(jié)構(gòu)較為疏松的

2、多孔催化層，研究了不同膜反應(yīng)器的傳質(zhì)阻力及其對酯化反應(yīng)中反應(yīng)-分離耦合過程的影響。
　　本文在實驗室前期研究的基礎(chǔ)上，選用聚乙烯醇(PVA)作為滲透汽化催化膜的膜材料，固體酸Zr(SO4)2·4H2O作為催化劑，以乙醇作為凝固浴，采用浸沒沉淀相轉(zhuǎn)化法制備了PVA復(fù)合催化膜多孔催化層?？疾炝瞬煌驴讋?聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、聚乙二醇(PEG)和LiCl）、致孔劑濃度、PVA濃度、凝固浴溫度等制膜條件對PVA復(fù)合催化膜分離性能的影

3、響。使用掃描電子顯微鏡(SEM)和熱重分析(TG)對制備的PVA多孔催化層進(jìn)行了形貌結(jié)構(gòu)和化學(xué)物理性質(zhì)表征。此外，還對PVA多孔催化層的催化劑流失情況和孔隙率進(jìn)行了測定。使用氣相色譜對膜反應(yīng)器膜前側(cè)各反應(yīng)組分變化進(jìn)行實時監(jiān)測。
　　實驗結(jié)果表明:采用PVP作為致孔劑時，PVA多孔催化層呈現(xiàn)出類似于網(wǎng)狀的疏松膜結(jié)構(gòu)，其加壓滲透通量亦較為理想。優(yōu)化后的PVA多孔催化層的制備條件為:PVA濃度為10wt.％、PVP濃度為1.0wt.％、

4、凝固浴溫度為40℃。制備的PVA多孔催化層對催化劑具有良好的固定效果，在使用有機(jī)溶劑對PVA多孔催化層浸泡攪拌7天后，其催化劑流失率低于3％。使用干濕法測定了PVA多孔催化層的孔隙率，其孔隙率高達(dá)80％。相同實驗條件下，PVA多孔催化層復(fù)合催化膜反應(yīng)器的水通量高于PVA致密催化層復(fù)合催化膜反應(yīng)器的水通量。PVA多孔催化層復(fù)合催化膜反應(yīng)器膜前側(cè)水濃度由5wt.％上升到9wt.％時，其水通量由183g·m2·h上升至441g·m2·h，分離