PD-Ce納米復(fù)合氧化物的合成調(diào)控及其在甲烷燃燒反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、甲烷低溫燃燒是有效利用天然氣能源和解決環(huán)境問題的重要途徑。Pd常被用于目標(biāo)反應(yīng)的催化劑活性組分，但Pd基催化劑常不能很好兼具良好的低溫反應(yīng)性能和催化的穩(wěn)定性，且催化劑成本較高。為了解決這一問題，我們以結(jié)合Pd與具有作為催化助劑或載體作用的CeO2為出發(fā)點，采用添加賤金屬Ni或制備空腔核殼結(jié)構(gòu)材料等方式，構(gòu)建納米復(fù)合物催化劑，試圖降低催化劑的成本，改善催化劑的反應(yīng)性能和穩(wěn)定性，并研究涉及多組分催化劑體系的構(gòu)效關(guān)系。所得主要結(jié)果總結(jié)如下，<

2、br>　　1.采用熱解法制備PdNi合金，并使其高度、均勻地分散在載體CeO2表面上(PdNi/CeO2);結(jié)合微乳法與刻蝕，合成空腔式核殼結(jié)構(gòu)催化劑(Pd@CeO2)。該兩催化劑在甲烷燃燒反應(yīng)展現(xiàn)了良好的反應(yīng)性能。甲烷起燃溫度分別為280℃和225℃，完全燃燒溫度分別為385℃和312℃，Ni的添加使二者均具有較高的穩(wěn)定性。
　　2.PdNi/CeO2催化劑中Pd、Ni間存在較強的相互作用，增強了催化劑的可還原能力，并較好地抑制

3、了Pd在甲烷燃燒反應(yīng)中轉(zhuǎn)化為失活物相PdO2的傾向，改善了催化劑在反應(yīng)中的穩(wěn)定性;PdNi與載體CeO2的作用較強，Pd、Ni摻雜進(jìn)入CeO2晶格，產(chǎn)生較顯著的表面氧空位，提高了催化劑的活性;Pd、Ni共存并均勻分布于載體表面，具備Pd、Ni、Ce協(xié)同催化作用的條件，使催化甲烷燃燒反應(yīng)性能優(yōu)于負(fù)載的單一Pd、Ni催化劑。
　　3.空腔核殼結(jié)構(gòu)催化劑Pd@CeO2提供了甲烷燃燒反應(yīng)的特殊場所，內(nèi)核Pd納米粒子與CeO2的相互作用，增