可見光響應光催化分解水制氫用等離子光催化劑的制備與性能研究.pdf

1、近年來，太陽能光催化分解水制氫技術由于在解決環(huán)境污染與能源短缺問題上的重要作用而受到廣泛關注。如何高效利用太陽能分解水制氫成為研究熱點，而解決這個問題的關鍵之一在于光催化劑的選擇。光催化劑的研究經(jīng)歷了四十多年歷程，從最早的單一半導體光催化劑到后來的兩種甚至多種半導體復合光催化劑，研究人員做出了大量努力。然而，到現(xiàn)在為止，光催化分解水制氫效率仍然很低，達不到實際工業(yè)生產(chǎn)的要求。因此，發(fā)展具有更高活性的光催化劑仍然是這一技術有所突破的關鍵。

2、利用貴金屬納米粒子的表面等離子共振效應來增強復合光催化劑的光催化活性具有一定的可行性。因而，本文把金納米粒子和半導體材料結合起來研制新型可見光響應光解水制氫用等離子光催化劑，其光響應范圍和光催化活性得到了較大的提升，具體研究內(nèi)容如下：
　　1.采用Pechini型-溶膠凝膠法制備出Nano Au/Ta2O5等離子光催化劑，隨后經(jīng)過高溫氮化得到Nano Au/Ta3N5等離子光催化劑。實驗結果表明在750 oC煅燒下成功制得 Ta2

3、O5和 Nano Au/Ta2O5，在750 oC氨氣中氮化生成 Ta3N5和 Nano Au/Ta3N5。Nano Au/Ta2O5和Nano Au/Ta3N5中的金納米粒子粒徑大約在15~20 nm之間，均勻地分布在前驅(qū)體中。Ta2O5只能響應紫外光，但加入了金納米粒子后的Nano Au/Ta2O5在可見光區(qū)具有較好的光吸收，其在可見光照射下?lián)碛辛己玫墓獯呋茪浠钚?。與純Ta3N5相比，Nano Au/Ta3N5的光吸收強度有所增加

4、，光催化制氫活性也具有一定的提高。
　　2.通過結合Stober法、標準檸檬酸還原法和溶膠凝膠法等多種簡單方法制備出了具有核殼結構的單分散SiO2@Nano Au@Ta2O5和SiO2@Nano Au@Ta3N5等離子光催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，Ta2O5和Ta3N5成功地包覆到SiO2@Nano Au上了，并且其產(chǎn)物確實為核殼結構，殼的厚度大約為50 nm。Ta2O5只吸收紫外光，但加入了金納米粒子后的SiO2@Nano Au@Ta2O

5、5呈現(xiàn)可見光吸收性能，并在可見光照射下表現(xiàn)出了良好的光催化制氫活性。與純Ta3N5相比，SiO2@Nano Au@Ta3N5的光吸收強度有所增加，光催化制氫性能也得到了一定的提升。
　　3.利用溶膠凝膠法及光沉積法制備Nano Au-ZnTiO3復合等離子光催化劑。結果表明，ZnTiO3在900 oC煅燒下呈立方相和六角相的混合相，其形貌呈近似球形，粒徑約為50~100 nm。由于納米金（ Nano Au）的表面等離子共振效應，