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1、由于雙金屬之間的相互作用可以改變單金屬的電子和幾何性能,產(chǎn)生協(xié)同作用,從而改變催化劑的催化性能,一直是催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。雙金屬催化劑的催化性能與其制備方法、納米粒子的粒徑、載體的種類等因素密切相關(guān)。因此如何制備高分散的納米雙金屬催化劑仍然面臨很大的挑戰(zhàn)。本論文在課題組前期工作的基礎(chǔ)上,發(fā)展制備Au-Pd雙金屬納米催化劑的新方法,并考察了其催化加氫性能,得到的結(jié)論如下:
1.利用原位還原法成功制備了一系列SiO2負(fù)載的Au
2、-Pd雙金屬納米催化劑。APTES在一定濃度的HCHO溶液中快速水解,一步制備了表面含有還原性官能團(tuán)的SiO2載體,可以原位還原水溶液中的氯金酸和氯化鈀金屬前驅(qū)體,從而制得SiO2負(fù)載的Au-Pd雙金屬催化劑。IR和NMR結(jié)果表明:起還原作用的為APTTES與HCHO反應(yīng)生成的-NHCH2OH;TEM、STEM-EDX、XRD、XPS等結(jié)果表明,Au和Pd組分在納米粒子中是高度均勻分散的,其粒徑大小為3~4nm。
2.所制得的
3、Au-Pd/SiO2雙金屬催化劑在氯苯的加氫脫氯反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化活性和穩(wěn)定性。少量的Pd摻雜到Au催化劑中,由于Au對(duì)Pd的分散及Au-Pd間強(qiáng)的相互作用,使得雙金屬納米催化劑尤其是AuPd1.0/SiO2表現(xiàn)出比單金屬Au/SiO2和Pd/SiO2更高的催化性能,在常溫常壓下反應(yīng)2h即可實(shí)現(xiàn)氯苯的完全脫除。SiO2載體表面豐富的氨基可以有效抑制納米粒子的流失;強(qiáng)堿及質(zhì)子型溶劑有利于納米Au-Pd/SiO2催化氯苯的加氫脫氯反應(yīng)。
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