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
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文檔簡介
1、負(fù)載型金屬催化劑具有較高的活性、選擇性和穩(wěn)定性,且容易回收重復(fù)利用,被廣泛應(yīng)用于加氫、脫氫及重整等催化反應(yīng)中,是石油煉制及石油化工過程中最重要的一類催化劑。該類催化劑的傳統(tǒng)制備方法為溶液浸漬法。采用浸漬法制備負(fù)載型金屬催化劑時(shí),活性金屬組分的前驅(qū)體受浸漬溶液表面張力及溶劑化效應(yīng)的影響,在干燥階段容易以聚集形式沉積于載體表面。浸漬后金屬鹽物種與催化劑載體之間難以形成較強(qiáng)的相互作用,在隨后的焙燒和還原過程中活性金屬組分容易發(fā)生遷移并進(jìn)一步團(tuán)
2、聚,從而使得到的催化劑金屬分散度較差,活性比表面較低,催化性能不佳。
本論文在Pd/Al2O3催化劑的制備過程中引入第二種金屬組分Ag,以期達(dá)到抑制活性組分Pd在熱處理及還原過程中團(tuán)聚的目的,從而提高催化劑的金屬分散度,并將得到的雙金屬Pd-Ag/Al2O3催化劑應(yīng)用于碳二加氫反應(yīng)中。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Ag的引入未能使催化劑中Pd的金屬分散度明顯提高,但卻使Pd的電子狀態(tài)發(fā)生改變,形成了一部分Pd-Ag合金或固溶體,降低了催化
3、劑中Pd對氫的吸附能力。吸附氫數(shù)量的減小和鈀與氫原子結(jié)合能力的加強(qiáng),減少了體相溢出氫參與乙烯反應(yīng)的機(jī)會(huì),因此加入Ag助劑之后,催化劑的乙烯選擇性有較顯著的提高。但與此同時(shí),體相吸附氫數(shù)量的減少和向表面擴(kuò)散能力的下降卻降低了催化劑的加氫活性。
水滑石(Layered Double Hydroxides,簡稱LDHs)是一類具有特殊結(jié)構(gòu)的無機(jī)層狀材料。由于靜電排斥作用的影響,LDHs層板上的二價(jià)、三價(jià)金屬陽離子彼此遠(yuǎn)離。另外,
4、由于層板的靜電平衡作用以及陰離子之間的靜電排斥作用,LDHs層間的陰離子也呈高度分散狀態(tài)有序排列。
本論文將利用LDHs的結(jié)構(gòu)特點(diǎn),采用多種方法制備高分散負(fù)載型金屬催化劑。首先,以尿素為沉淀劑,在球形氧化鋁載體表面原位生長PdCl42-/MgAl-CO3-LDHs,焙燒后得到PdO/MgO-Al2O3催化劑前驅(qū)體。SEM、TPR和TPD結(jié)果表明,與浸漬法制備的Pd/Al2O3催化劑相比,原位法制備的Pd/MgO-Al2O3
5、具有較高的金屬Pd分散度和較小的顆粒尺寸,此外,均勻分散在氧化鋁載體表面的MgO微晶降低了載體表面的酸性。在反應(yīng)溫度為50℃至100℃的條件下,Pd/MgO-Al2O3催化劑在碳二加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出較高的反應(yīng)活性、選擇性和穩(wěn)定性。
采用原位沉淀-還原法在球形氧化鋁表面原位生長Pd/MgAl-LDHs,得到的產(chǎn)物Pd/MgAl-LDHs/Al2O3可以直接作為碳二加氫反應(yīng)的催化劑。該催化劑比表面積較大、Pd顆粒尺寸均一、分散度
6、較高、且催化劑中Pd微晶具有特殊的形貌,因此暴露出來的催化活性位(邊、角和面)較多。Pd/MgAl-LDHs/Al2O3催化劑經(jīng)焙燒和還原后得到另一種催化劑Pd/MgO-Al2O3。由于LDHs的存在,在焙燒和還原的過程中Pd微晶的團(tuán)聚現(xiàn)象得到抑制,因此Pd/MgO-Al2O3催化劑仍然具有較高的金屬分散度,且比表面較焙燒前有所增加。在相同的反應(yīng)條件下,Pd/MgO-Al2O3和Pd/MgAl-LDHs-Al2O3催化劑在碳二加氫反應(yīng)中
7、的活性和穩(wěn)定性明顯高于浸漬法制備的Pd/Al2O3催化劑。
以孔結(jié)構(gòu)優(yōu)良的γ-Al2O3為催化劑載體,利用其表面的Al源,采用原位法在氧化鋁載體內(nèi)孔表面原位合成NiAl-LDHs,焙燒及還原后得到高分散Ni/Al2O3催化劑。結(jié)果表明,載體孔內(nèi)原位合成的NiAl-LDHs層狀結(jié)構(gòu)較好,且LDHs微晶并不是簡單的負(fù)載在載體表面,LDHs微晶中與Ni配位的O與AlO4四面體發(fā)生鍵合,由于這種較強(qiáng)相互作用力的存在以及受到構(gòu)成LD
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