旋轉(zhuǎn)弧等離子體重整沼氣制合成氣的研究.pdf

1、合成氣是氫氣和一氧化碳的混合氣，是一種非常重要的化工原料，可以用來合成許多對環(huán)境友好的燃料以及化工產(chǎn)品。近年來利用甲烷和二氧化碳重整制合成氣成為了一個研究熱點。該反應(yīng)是一個強吸熱反應(yīng)，常規(guī)條件下需在催化劑及高溫下進行。但催化劑容易積碳失活，因此越來越多的人開始研究利用熱等離子體技術(shù)來進行重整。由于熱等離子體高焓、高溫、活性粒子含量大等特點，能極大的提高反應(yīng)速率，其重整的選擇性和轉(zhuǎn)化率更高，同時可以避免催化劑積碳的難題;且旋轉(zhuǎn)弧等離子體炬

2、能生成比較均勻的大面積等離子體流，溫度場分布更加均勻，更有利于物料與電弧充分接觸，使得物料的受熱更加均勻。本文首先研究了二氧化碳的伏安特性及C-H-O體系的熱力學(xué)平衡，在這兩者的基礎(chǔ)上考察了熱等離子體重整二氧化碳、甲烷反應(yīng)的影響因素，為沼氣制合成氣進一步的生產(chǎn)應(yīng)用提供必要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。
　　測定了二氧化碳等離子體的伏安特性并對其影響因素進行了探討，并通過相似理論方程對實驗數(shù)據(jù)進行了擬合。通過實驗發(fā)現(xiàn)弧電流與弧電壓呈典型的負相關(guān)特性，

3、流量、磁感應(yīng)強度及陽極內(nèi)徑則對電壓有正特性影響。選擇了適合旋轉(zhuǎn)弧等離子體炬的無因次數(shù)∏U，∏h，∏λ，∏'Re，并對測得的伏安特性數(shù)據(jù)進行了擬合，相似理論方程為σ0UD/I=20.889(σ0h0GD/I2)0.099(λ0T0σ0D2/I2)0.585(ρ0DIB/μ20)0.135擬合結(jié)果顯示線性相關(guān)系數(shù)為0.99969，UARE=1.38％;同時采用經(jīng)驗方程對伏安特性數(shù)據(jù)進行了擬合，結(jié)果如下所示:U=11677.63I-0.231

4、G0.1D0.686線性相關(guān)系數(shù)為0.99958，UARE=1.66％。擬合的效果都非常好，兩者都能夠為旋轉(zhuǎn)弧等離子體炬的放大設(shè)計提供必要的指導(dǎo)作用。
　　利用Gibbs自由能最小法計算對沼氣重整反應(yīng)體系進行了熱力學(xué)平衡分析，分別采用不合固態(tài)碳的單相體系以及含固態(tài)碳的多相體系進行了計算。設(shè)定CO2/CH4摩爾比分別為3/7、4/6、5/5、6/4、7/3，壓力為0.1MPa，溫度范圍為298K-5000K，對其中主要產(chǎn)物的分布及其

5、變化規(guī)律進行了描述。結(jié)果表明，單相和多相體系反應(yīng)產(chǎn)物中氫氣和一氧化碳的變化規(guī)律差異不大，CO2/CH4摩爾比對反應(yīng)產(chǎn)物的組成影響較大。熱力學(xué)的計算結(jié)果為后續(xù)重整反應(yīng)工藝的優(yōu)化提供了指導(dǎo)。
　　考察了原料二氧化碳/甲烷配比、總進氣量及功率、磁感應(yīng)強度對重整沼氣制合成氣反應(yīng)的影響。在原料二氧化碳/甲烷的比例約為7/3、6/4、5/5、4/6、3/7的條件下，隨著該比例的減小，氫氣收率增大，一氧化碳收率減小，能量轉(zhuǎn)化效率增大。固定原料比

6、1∶1，考察了φ（流量/功率）對重整反應(yīng)的影響，發(fā)現(xiàn)隨著φ的增大，產(chǎn)物氫氣和一氧化碳的收率下降;能量轉(zhuǎn)化效率升高。因此最佳φ的選擇需要綜合考慮這兩方面對合成氣生產(chǎn)成本的影響。在原料比1∶1的條件下考察了磁感應(yīng)強度對重整反應(yīng)的影響，發(fā)現(xiàn)隨著磁感應(yīng)強度的增大，產(chǎn)物收率增大，能量轉(zhuǎn)化效率增大。通過比較發(fā)現(xiàn)本文結(jié)果較好，能量轉(zhuǎn)化效率為0.687，產(chǎn)物氫氣和一氧化碳的收率分別為91.31％、74.06％，比其他形式的等離子體重整結(jié)果均高，且處理量