交流弧放電等離子體法氨分解制氫的研究.pdf

1、發(fā)展氫能技術是保護環(huán)境的一條重要途徑，氨分解反應是近年來受到重視的原位供氫方案。本論文圍繞等離子體法氨分解制氫的能效問題，重點研究了交流弧放電等離子體和反應器電極催化的作用。得到了以下結果和結論:
　　1、不同結構的放電反應器在氨分解制氫中表現(xiàn)出不同的反應性能。交流弧放電反應器的氨分解效果要明顯優(yōu)于介質阻擋放電反應器。在輸入功率為80 W時，板-板式介質阻擋放電反應器的氨氣轉化率為15％。相比之下，板-板式交流弧放電反應器（介質開

2、孔）在輸入功率為30 W時，就能達到近50％的氨氣轉化率。
　　2、發(fā)射光譜原位診斷結果表明，交流弧放電具有很高的電子密度，等離子體區(qū)中的關鍵活性物種是NH。相比之下，介質阻擋放電的電子密度低，等離子體區(qū)中的主要活性物種是電子激發(fā)態(tài)的NH3*物種。二者具有不同的氣相氨分解活化途徑。這些差別可能是交流弧放電等離子體氣相氨分解反應的轉化率明顯高于介質阻擋放電等離子體的原因。
　　3、在交流弧放電反應器中，管-管式結構反應器表現(xiàn)出

3、最好的氨分解效果。在相同輸入功率下，管-管式交流弧放電反應器穩(wěn)態(tài)氨分解活性由高到低的次序為:鎳電極＞不銹鋼電極＞銅電極。不銹鋼電極和鎳電極反應器在放電初始階段都有明顯的氨分解活性誘導期，而銅電極則沒有。通過XRD表征和在線質譜分析發(fā)現(xiàn)，活性誘導期的實質是不銹鋼電極和鎳電極表面的金屬氮化過程。以銅電極為參考研究發(fā)現(xiàn)，不銹鋼電極和鎳電極的表面催化作用對交流弧放電反應器的穩(wěn)態(tài)氨氣轉化率的貢獻約為50％，與等離子體氣相氨分解反應的貢獻大體相當。

4、
　　4、反應器結構參數(shù)、放電條件和等離子體熱的利用等對氨分解制氫能效有顯著影響。減小電極直徑和電極間距、降低放電頻率和對反應器進行保溫都可以提高氨分解制氫能量效率。在反應器直徑8mm、電極直徑3mm、電極間距4mm、放電頻率5 kHz并對反應器進行保溫的情況下，氨氣完全轉化時的制氫能量效率可達12.5 mol/kW·h，遠高于本實驗前期在介質阻擋放電反應器中通過等離子體催化得到的結果(6.1mol/kW·h(2 g FeO))。