電化學(xué)-催化加氫耦合工藝去除水中硝酸鹽氮的效能研究.pdf

1、飲用水中的硝酸鹽氮（NO3--N）是影響飲用水安全的重要問(wèn)題。近年來(lái)，由于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中含氮化肥的過(guò)量使用、污染土壤的流失、工業(yè)廢水及生活污水的排放等原因，飲用水水源NO3--N的污染越來(lái)越嚴(yán)重，其治理迫在眉睫。目前，水中NO3--N的去除方法因其技術(shù)經(jīng)濟(jì)原因限制了其在凈水處理中的應(yīng)用。為此，本課題提出了電化學(xué)/催化加氫反硝化去除水中NO3--N的技術(shù)工藝。
　　以氯化鈀（PdCl2）及硝酸銅（Cu(NO3)2）作為活性組分，γ相納米

2、氧化鋁（γ-Al2O3）為載體，利用過(guò)量浸漬法制備了負(fù)載型納米Pd-Cu/γ-Al2O3催化劑。用等離子體原子發(fā)射光譜（ICP-AES）測(cè)定催化劑的實(shí)際負(fù)載率；用比表面積分析儀（BET）對(duì)催化劑的比表面積，平均孔徑及孔容進(jìn)行表征；用透射電鏡（TEM）觀察催化劑活性金屬納米顆粒的形態(tài)、粒徑及分布情況；用X-射線衍射儀（XRD）分析催化劑活性組分的晶體結(jié)構(gòu)和物相。結(jié)果表明，Pd、Cu活性金屬能夠很好的負(fù)載到載體上；對(duì)于不同負(fù)載率的催化劑，其

3、比表面積均在125m2/g左右，孔徑在15nm~18nm之間，屬于介孔；催化劑中納米金屬顆粒形態(tài)主要為球形，分散性好，沒(méi)有發(fā)生明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象，顆粒平均粒徑在6nm左右，其晶體結(jié)構(gòu)為Pd0(111)。納米Pd-Cu/γ-Al2O3催化劑性能研究表明，隨著負(fù)載率的提高，催化劑的活性也相應(yīng)提高，但其對(duì)N2的選擇性下降，當(dāng)負(fù)載率為5％時(shí)，催化劑展現(xiàn)出良好的催化活性和較好的選擇性。
　　利用自行設(shè)計(jì)的小型電化學(xué)反硝化試驗(yàn)裝置，對(duì)電化學(xué)反硝化

4、系統(tǒng)和電化學(xué)/催化加氫反硝化系統(tǒng)對(duì)NO3--N的去除效能、選擇性及電流效率等方面進(jìn)行了研究。試驗(yàn)結(jié)果表明，電化學(xué)反硝化系統(tǒng)去除NO3--N的效能較差，對(duì)N2的選擇性僅25%左右，且電流效率低（20%），向反應(yīng)裝置中加入負(fù)載率5%的Pd-Cu/γ-Al2O3催化劑構(gòu)成電化學(xué)/催化反硝化體系能夠有效的提高該工藝的效能、選擇性（82%）及電流效率（50%以上）；反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究表明，電化學(xué)反硝化反應(yīng)為零級(jí)反應(yīng)，反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)為k1=0.247(

5、mg·L-1·min-1)，電化學(xué)/催化反硝化反應(yīng)為二級(jí)反應(yīng)，反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)為k2=0.00551(cm2·mA-1·min-1)。
　　通過(guò)對(duì)電化學(xué)/催化反硝化過(guò)程產(chǎn)生的中間產(chǎn)物NO2--N及副產(chǎn)物NH4+-N分析，探討了電化學(xué)/催化反硝化脫NO3--N的反應(yīng)機(jī)制。研究表明，其反應(yīng)過(guò)程為電化學(xué)反硝化過(guò)程與催化加氫反硝化過(guò)程物理疊加，在反應(yīng)過(guò)程中兩種反應(yīng)相互獨(dú)立且同時(shí)進(jìn)行，通過(guò)電解水產(chǎn)H2反應(yīng)的橋聯(lián)作用聯(lián)結(jié)成為一個(gè)整體；該工藝的反