表面活性劑和螯合劑洗脫多環(huán)芳烴-重金屬單一及復合污染黃土研究.pdf

1、近年來，隨著我國工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的迅速發(fā)展，土壤污染日益嚴重，已威脅到人類健康，因此，探索和尋找一種安全有效的土壤污染修復技術(shù)逐漸成為環(huán)境領(lǐng)域的研究熱點。化學修復技術(shù)由于具有周期短、操作簡便以及適用范圍廣等優(yōu)點而得到學者們的廣泛關(guān)注。
　　目前化學修復技術(shù)較多針對單一類型污染土壤，對于復合污染土壤修復研究較少。多環(huán)芳烴(PAHs)和重金屬的危害眾所周知，它們普遍存在（或共存）于污染土壤中，由于其難降解的特性成為土壤修復中的難點。通過利用

2、表面活性劑的增溶、增流作用以及螯合劑的螯合作用來洗脫污染土壤，可以有效去除多環(huán)芳烴和重金屬。
　　本文在綜述土壤洗脫修復技術(shù)的原理、研究現(xiàn)狀和主要存在問題的基礎(chǔ)上，采用批平衡實驗，研究了聚氧乙烯失水山梨醇單油酸酯(TW80)、聚乙二醇辛基酚基醚(TX100)、十二烷基硫酸鈉(SDS)和十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)四種表面活性劑對菲、芘單一或復合污染土壤，檸檬酸(CA)、乙二胺四乙酸二鈉(EDTA-2Na)、硫氰酸銨(NH4SCN)

3、和氨基三乙酸(NTA)四種螯合劑（或配位試劑）對Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)單一或復合污染土壤以及TW80、EDTA-2Na對菲-Cd(Ⅱ)、菲-芘-Cd(Ⅱ)-Pb(Ⅱ)復合污染土壤的洗脫作用。深入考察了洗脫時間、洗脫溫度、水土比、洗脫劑濃度、污染物污染順序、洗脫劑添加順序、無機鹽離子以及pH值等因素對洗脫作用的影響并探討了洗脫機理。以期為PAHs、重金屬污染土壤的修復研究提供技術(shù)參考。論文主要研究內(nèi)容和成果如下:
　　(1)研究了T

4、W80、TX100、SDS和SDBS對菲、芘單一或復合污染土壤的洗脫作用。結(jié)果表明，菲洗脫4h后達到平衡，芘為1h，水相PAHs濃度隨時間變化的關(guān)系均與準二級動力學方程擬合程度較高。不同水土比體系下，污染物洗脫率按從大到小的順序排列為W（土）∶V（水）=1∶20、W（土）∶V（水）=1∶10、W（土）∶V（水）=1∶5。隨著表面活性劑濃度的增大，菲、芘的洗脫率增加，菲洗脫率大于芘。對于單一菲污染土壤，表面活性劑對菲洗脫率最大值的大小順序

5、為TW80＞TX100＞SDS＞SDBS。表面活性劑條件一定時，100mg/kg菲污染土壤的洗脫率高于1000mg/kg。對于單一芘污染土壤，當表面活性劑濃度低于5000mg/L時，TX100和TW80對芘的洗脫率高于SDS和SDBS，但濃度高于5000mg/L時效果截然相反。菲-芘復合污染土壤中，菲的洗脫率明顯高于單一菲污染土壤，而芘的洗脫率卻低于單一芘污染土壤。
　　(2)研究了CA、EDTA-2Na、NH4SCN和NTA對C

6、d(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)單一或復合污染土壤的洗脫作用。結(jié)果表明，洗脫時間對Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)洗脫率的影響不大。在較低濃度下，CA、EDTA-2Na和NTA對Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)以及NH4SCN對Cd(Ⅱ)都有較好的洗脫作用，但相比之下EDTA-2Na的作用更為穩(wěn)定。除NH4SCN外，螯合劑對Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)洗脫率相差不大并交替變化，隨著螯合劑濃度的繼續(xù)增大，Cd(Ⅱ)洗脫率漸漸降低，Pb(Ⅱ)洗脫率保持穩(wěn)定或逐漸升高，而Cd(Ⅱ

7、)-Pb(Ⅱ)復合污染土壤中這種變化趨勢更加明顯。螯合劑可在很寬的pH值范圍內(nèi)對Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)產(chǎn)生洗脫作用，但作用效果不同，隨著溶液pH值的增大，NTA的洗脫作用增強，CA和EDTA-2Na的洗脫作用減弱，而NH4SCN基本無影響，其中Cd(Ⅱ)比Pb(Ⅱ)受洗脫劑pH值變化的影響更大。洗脫后溶液的pH值大于洗脫前。
　　(3)研究了TW80、EDTA-2Na對菲-Cd(Ⅱ)、菲-芘-Cd(Ⅱ)-Pb(Ⅱ)復合污染土壤的洗

8、脫作用。實驗得出洗脫時間對Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)的洗脫率幾乎沒有影響，而菲、芘的洗脫率隨洗脫時間的延長而增大。菲-Cd(Ⅱ)污染土壤中，菲平衡時間為8h，菲-芘-Cd(Ⅱ)-Pb(Ⅱ)污染土壤中，菲平衡時間為16h，芘為8h，與之前單一污染土壤相比，平衡時間更長，洗脫曲線均符合準二級動力學模型。溫度的升高對Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)洗脫率的影響不顯著，但可促進菲、芘的洗脫作用。當TW80濃度一定時，EDTA-2Na濃度的增加會對菲、芘的洗脫

9、產(chǎn)生一定的抑制作用，當EDTA-2Na濃度一定時，TW80濃度的增加亦會對Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)的洗脫產(chǎn)生一定的抑制作用，但選擇適宜的濃度可以使得抑制作用得以較好地控制。就污染物污染順序?qū)ο疵撀实挠绊懚?，兩種復合污染土壤的結(jié)果一致:菲、芘洗脫率大小的排列順序為先污染重金屬＞先污染多環(huán)芳烴＞多環(huán)芳烴和重金屬同時污染;Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)洗脫率大小的排列順序為多環(huán)芳烴和重金屬同時污染土壤＞先污染多環(huán)芳烴＞先污染重金屬。TW80和EDTA