填充二維材料雜化膜的制備與滲透蒸發(fā)過(guò)程強(qiáng)化.pdf

1、開(kāi)發(fā)高性能膜材料是滲透蒸發(fā)過(guò)程強(qiáng)化的關(guān)鍵，高分子-無(wú)機(jī)雜化膜兼具高分子膜和無(wú)機(jī)膜的優(yōu)點(diǎn)，有望同時(shí)獲得高滲透性、高選擇性和強(qiáng)穩(wěn)定性。本論文面向清潔燃料生產(chǎn)的國(guó)家重大需求，以滲透蒸發(fā)乙醇脫水的過(guò)程強(qiáng)化為目標(biāo)，以膜材料的理性設(shè)計(jì)為手段，以膜結(jié)構(gòu)的優(yōu)化調(diào)控為核心，制備了多種填充二維材料的滲透蒸發(fā)雜化膜。雜化膜具有適宜的界面形態(tài)、篩分功能、自由體積和親疏水性，實(shí)現(xiàn)了乙醇/水分離的高效強(qiáng)化，為滲透蒸發(fā)膜的制備與過(guò)程強(qiáng)化開(kāi)辟了新途徑。
　　為研

2、究二維材料作為滲透蒸發(fā)雜化膜填充劑的優(yōu)勢(shì)，制備了兩種沸石咪唑骨架材料（ZIF-8），顆粒狀的ZIF-8P和片狀的ZIF-8S，分別與海藻酸鈉（SA）共混制備雜化膜。系統(tǒng)表征了雜化膜的結(jié)構(gòu)，評(píng)價(jià)了其分離性能。在SA-ZIF-8P雜化膜內(nèi)，ZIF-8P各向同性的形貌和較弱的界面相互作用，削弱了其納米孔道的篩分功能。而ZIF-8S的二維形貌和有序取向增強(qiáng)了其篩分功能，強(qiáng)化了SA-ZIF-8S雜化膜的擴(kuò)散過(guò)程。當(dāng)ZIF-8S填充量為4wt.％，

3、雜化膜的滲透通量為1218g/(m2h)，分離因子為1840。
　　為實(shí)現(xiàn)組分溶解過(guò)程和擴(kuò)散過(guò)程的同時(shí)強(qiáng)化，將氧化石墨烯（GO）引入SA基質(zhì)制備雜化膜。SA-GO雜化膜呈現(xiàn)出GO有序曲線的“磚-泥”形貌、反常的結(jié)晶度變化和增大的自由體積分?jǐn)?shù)。通過(guò)GO的物理化學(xué)結(jié)構(gòu)的調(diào)控，優(yōu)化了雜化膜的界面形態(tài)、自由體積特性和親疏水性，構(gòu)建了水分子快速傳遞的通道，強(qiáng)化了雜化膜的篩分功能，提高了雜化膜的分離性能。SA-GO雜化膜的滲透通量為1699g

4、/(m2h)，分離因子為1566，且具有較好的長(zhǎng)期操作穩(wěn)定性。
　　為制備更高性能的滲透蒸發(fā)膜，合成了具有二維多孔的g-C3N4納米片（CNs），并與SA共混制備雜化膜。CNs超薄的結(jié)構(gòu)和較高的孔隙率可進(jìn)一步降低水分子傳遞阻力，CNs均一的孔徑分布能提供更加精密的篩分功能，CNs的高縱橫比和有序取向進(jìn)一步強(qiáng)化了其篩分能力。通過(guò)CNs對(duì)雜化膜界面形態(tài)、自由體積和親疏水性的進(jìn)一步優(yōu)化，雜化膜的分離性能得到進(jìn)一步提高。當(dāng)CNs填充量為3