石墨烯基滲透蒸發(fā)雜化膜的制備及其汽油脫硫性能研究.pdf

1、隨著各國日益嚴(yán)格的環(huán)保法規(guī)的出臺，開發(fā)高效、低能耗的非加氫脫硫技術(shù)是實現(xiàn)清潔油品生產(chǎn)的核心問題。滲透蒸發(fā)膜法脫硫技術(shù)是極具工業(yè)化應(yīng)用前景的脫硫技術(shù)之一。開發(fā)高滲透性、高選擇性、高穩(wěn)定性的膜材料則是滲透蒸發(fā)法用于脫硫的重要需求。本研究以二維材料石墨烯納米片（GNS）為填充物，分別以橡膠態(tài)高分子聚二甲基硅氧烷（PDMS）和半結(jié)晶態(tài)高分子聚醚共聚酰胺（Pebax2533）為膜主體材料，通過物理共混法制備了雜化膜，并將其用于汽油脫硫。以克服tr

2、ade-off效應(yīng)、強(qiáng)化脫硫性能為目標(biāo)，調(diào)控高分子主體與高分子-無機(jī)界面結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)雜化膜自由體積特性、結(jié)晶度優(yōu)化；通過在石墨烯片層表面高效負(fù)載促進(jìn)傳遞物質(zhì)，實現(xiàn)促進(jìn)傳遞機(jī)制的優(yōu)化。在用于滲透蒸發(fā)脫硫過程中，以期實現(xiàn)較好的長期穩(wěn)定性及分離性能。主要研究結(jié)果如下：
　　1.通過將GNS引入PDMS高分子基質(zhì)中制備了PDMS-GNS雜化膜。GNS的引入優(yōu)化了高分子膜主體結(jié)構(gòu)，提高了雜化膜的自由體積分?jǐn)?shù)。GNS表面具有豐富的大π鍵，可與噻

3、吩發(fā)生π-π相互作用，使噻吩沿GNS表面在PDMS-GNS界面區(qū)域快速傳遞。制備的PDMS-GNS雜化膜的滲透通量與富集因子分別為6.22 kg/(m2h)與3.58。與PDMS空白膜相比，在富集因子基本保持不變的前提下，通量提升了65.9％。
　　2.通過將聚多巴胺/石墨烯納米片（PDA/GNS）引入Pebax高分子基質(zhì)中制備了Pebax-PDA/GNS雜化膜。多巴胺對氧化石墨烯還原修飾，優(yōu)化了疏水性Pebax與GNS界面相容性

4、。PDA/GNS的引入有效地降低了雜化膜結(jié)晶度，提高了自由體積分?jǐn)?shù)，優(yōu)化了Pebax膜主體結(jié)構(gòu)。制備的Pebax-PDA/GNS雜化膜的滲透通量與富集因子分別為3.94 kg/(m2h)與7.73。
　　3.利用多巴胺氧化還原和生物粘合的特點，在PDA/GNS表面負(fù)載Ag，生成粒徑較小、分散較好、負(fù)載量較高的Ag@PDA/GNS顆粒，將其引入Pebax高分子基質(zhì)制備了Pebax-Ag@PDA/GNS雜化膜。Ag@PDA/GNS顆粒

5、的摻雜降低了雜化膜結(jié)晶度，優(yōu)化了雜化膜自由體積性；由于銀離子與噻吩之間較強(qiáng)的π-絡(luò)合作用，促進(jìn)了噻吩在高分子-無機(jī)界面區(qū)的快速傳遞。當(dāng)Ag@PDA/GNS填充量為8 wt%時，雜化膜的溶脹度為12.9%，與Pebax空白膜（22.7%）相比降低了43.2%。在Ag@PDA/GNS填充量為6 wt%時，在硫含量為500 ppm，操作溫度313 K，流速為40 L/h條件下，滲透通量與富集因子分別為4.42 kg/(m2h)與8.76。當(dāng)操