活性碳纖維負載鐵酞菁的制備及催化性能的研究.pdf

1、水作為人類賴以生存的最重要的資源之一，在自然界中有著無可取代的地位，隨著社會的發(fā)展，水資源的污染與安全問題越來越被人們廣泛關注。工業(yè)廢水是水污染的最大污染源，如共軛染料、氯代芳香族化合物、抗生素等。近年來，抗生素類污染物作為一種新型污染物不斷排入水體并且在水體中持續(xù)存在，對水生態(tài)環(huán)境以及人類健康造成了威脅。化學和生物等降解技術(shù)引起廣泛關注，其中高級氧化技術(shù)(AOPS)由于其具有適用范圍廣、反應速率快、氧化能力強等特點，被成功應用到自然水

2、體和污水中抗生素等多種有機污染物的降解。因抗生素獨特的性質(zhì)，一般的方法很難將其降解，其在環(huán)境中大量累積會造成微生物生態(tài)平衡的破壞，如果人們將其攝入體內(nèi)很有可能會誘使人體產(chǎn)生耐藥性，影響對一些疾病的治療?；诒菊n題組以前的研究成果，開發(fā)一種高效綠色去除廢水中有機污染物的催化體系具有重要意義。
　　高級氧化技術(shù)(AOPs)基于自由基，羥基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO4·-)的形成和其他自由基氧化方法，與傳統(tǒng)氧化劑相比，中間自由

3、基具有非常強的活性，選擇性較低，其標準氧化電位較高，可有效氧化難處理的抗生素污染物。對于不同的目標污染物，需要選擇最適合的氧化劑，不同的氧化劑對應著不同的氧化機理及路線。
　　金屬酞菁結(jié)構(gòu)和細胞色素P-450活性中心金屬卟啉結(jié)構(gòu)相似，使用不同載體負載或不同氧化劑活化，可制備各種不同功能催化系統(tǒng)。活性碳纖維具有獨特的物理吸附性質(zhì)和多孔結(jié)構(gòu)、良好的電化學性質(zhì)，常被作為各種催化劑載體應用于多個領域。
　　本文利用兩種不同的鍵合方法

4、，分別使用脫氨基法和酰胺化方法改性活性碳纖維得到不同的負載型金屬酞菁催化劑（ACFs-FeTNPc，ACFs-CONH-FeTNPc）。采用UV-vis、XPS、FTIR等方法對催化劑進行表征結(jié)果表明FeMATNPc成功地通過鍵合方式負載到活性碳纖維上。選用磺胺甲惡唑(SMX)和酸性紅(AR1)作為目標污染物，H2O2及PMS為氧化劑，研究催化劑的催化氧化能力。實驗結(jié)果表明:ACFs-FeTNPc/H2O2體系在中性條件下與FeTNPc

5、/H2O2相比具有較高的活性，說明ACF作為載體的引入可以極大地改善催化體系的活性;ACFs-CONH-FeTNPc/PMS體系相較于ACFs-CONH-FeTNPc/H2O2體系，對酸性紅AR1的催化活性大大的提高，且其催化效率也大于FeTNPc/H2O2體系。EPR測試兩個催化體系分別有羥基自由基(·OH)和過硫酸根自由基(SO4·-)的存在，ACFs-FeTNPc/H2O2反應是一個羥基自由基為主導的反應，并伴有一定的高價機理。A