活性碳纖維負(fù)載鐵酞菁的制備及催化性能的研究.pdf

1、水作為人類賴以生存的最重要的資源之一，在自然界中有著無(wú)可取代的地位，隨著社會(huì)的發(fā)展，水資源的污染與安全問(wèn)題越來(lái)越被人們廣泛關(guān)注。工業(yè)廢水是水污染的最大污染源，如共軛染料、氯代芳香族化合物、抗生素等。近年來(lái)，抗生素類污染物作為一種新型污染物不斷排入水體并且在水體中持續(xù)存在，對(duì)水生態(tài)環(huán)境以及人類健康造成了威脅?；瘜W(xué)和生物等降解技術(shù)引起廣泛關(guān)注，其中高級(jí)氧化技術(shù)(AOPS)由于其具有適用范圍廣、反應(yīng)速率快、氧化能力強(qiáng)等特點(diǎn)，被成功應(yīng)用到自然水

2、體和污水中抗生素等多種有機(jī)污染物的降解。因抗生素獨(dú)特的性質(zhì)，一般的方法很難將其降解，其在環(huán)境中大量累積會(huì)造成微生物生態(tài)平衡的破壞，如果人們將其攝入體內(nèi)很有可能會(huì)誘使人體產(chǎn)生耐藥性，影響對(duì)一些疾病的治療?；诒菊n題組以前的研究成果，開(kāi)發(fā)一種高效綠色去除廢水中有機(jī)污染物的催化體系具有重要意義。
　　高級(jí)氧化技術(shù)(AOPs)基于自由基，羥基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO4·-)的形成和其他自由基氧化方法，與傳統(tǒng)氧化劑相比，中間自由

3、基具有非常強(qiáng)的活性，選擇性較低，其標(biāo)準(zhǔn)氧化電位較高，可有效氧化難處理的抗生素污染物。對(duì)于不同的目標(biāo)污染物，需要選擇最適合的氧化劑，不同的氧化劑對(duì)應(yīng)著不同的氧化機(jī)理及路線。
　　金屬酞菁結(jié)構(gòu)和細(xì)胞色素P-450活性中心金屬卟啉結(jié)構(gòu)相似，使用不同載體負(fù)載或不同氧化劑活化，可制備各種不同功能催化系統(tǒng)?；钚蕴祭w維具有獨(dú)特的物理吸附性質(zhì)和多孔結(jié)構(gòu)、良好的電化學(xué)性質(zhì)，常被作為各種催化劑載體應(yīng)用于多個(gè)領(lǐng)域。
　　本文利用兩種不同的鍵合方法

4、，分別使用脫氨基法和酰胺化方法改性活性碳纖維得到不同的負(fù)載型金屬酞菁催化劑（ACFs-FeTNPc，ACFs-CONH-FeTNPc）。采用UV-vis、XPS、FTIR等方法對(duì)催化劑進(jìn)行表征結(jié)果表明FeMATNPc成功地通過(guò)鍵合方式負(fù)載到活性碳纖維上。選用磺胺甲惡唑(SMX)和酸性紅(AR1)作為目標(biāo)污染物，H2O2及PMS為氧化劑，研究催化劑的催化氧化能力。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:ACFs-FeTNPc/H2O2體系在中性條件下與FeTNPc

5、/H2O2相比具有較高的活性，說(shuō)明ACF作為載體的引入可以極大地改善催化體系的活性;ACFs-CONH-FeTNPc/PMS體系相較于ACFs-CONH-FeTNPc/H2O2體系，對(duì)酸性紅AR1的催化活性大大的提高，且其催化效率也大于FeTNPc/H2O2體系。EPR測(cè)試兩個(gè)催化體系分別有羥基自由基(·OH)和過(guò)硫酸根自由基(SO4·-)的存在，ACFs-FeTNPc/H2O2反應(yīng)是一個(gè)羥基自由基為主導(dǎo)的反應(yīng)，并伴有一定的高價(jià)機(jī)理。A