金屬酞菁-碳纖維電催化降解有機污染物的研究.pdf

1、隨著工業(yè)化和城市化的迅猛發(fā)展，水污染問題日益突出，主要來源于工農(nóng)業(yè)發(fā)展過程中產(chǎn)生的難生物降解的、有毒有機污染物，例如染料、酚類、抗生素和農(nóng)藥等，對環(huán)境和人類造成嚴重的、長期的危害。這些污染物成分復(fù)雜、色度高、化學(xué)需氧量高，采用傳統(tǒng)的物理法和生物法很難將其降解，高級氧化技術(shù)（AOPs）通過產(chǎn)生強氧化活性種，可將其降解成易生化的小分子物質(zhì)或徹底礦化，但是需要加入額外試劑，近年來逐漸發(fā)展起來的電化學(xué)高級氧化技術(shù)（EAOPs），在陰極通過還原O

2、2，可原位生成H2O2，且在常溫常壓下操作，可方便控制反應(yīng)過程，電子作為反應(yīng)的直接參與者，是一種綠色環(huán)保的技術(shù)。
　　電極材料多種多樣，但仍然存在一些不可避免的缺點，例如電極的析氧電位低、壽命短等，因此，急需開發(fā)具有高效、穩(wěn)定電極的電催化體系。金屬酞菁由于具有類似生物酶的活性、良好的化學(xué)穩(wěn)定性和導(dǎo)電性，吸引了越來越多的關(guān)注，被廣泛作為催化劑用于有機污染物的降解。但是小分子酞菁難回收，易造成二次污染，將其負載到載體上可解決此問題。碳

3、纖維（CF）有優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和導(dǎo)電性，可作為酶和催化劑的載體，并且可以促進污染物從溶液中向電極表面移動，因此我們考慮將酞菁負載到CF上制備電極。
　　通過脫氨基法將CoTAPc和FePc(NO2)3NH2分別負載到CF上，制備催化電極。負載后催化劑的穩(wěn)定性提高，對有機污染物有較高的催化活性。分別探討電壓、pH、電解質(zhì)濃度等因素對兩電極催化性能的影響，結(jié)果表明，升高電壓會稍微提高兩電極對污染物的降解率，電壓過高會使鐵酞菁氧化，降低

4、催化效率，從而選擇2.5 V為最適電壓；兩電極在較寬pH范圍內(nèi)均表現(xiàn)較好的電催化活性；隨著電解質(zhì)濃度的升高，污染物的去除率升高，但在一定濃度范圍內(nèi)，電解質(zhì)的增加對污染物去除效果影響不顯著，從而選擇0.1 mol/L為最佳濃度。重復(fù)實驗表明兩電極循環(huán)使用多次后，仍有較好的電催化活性；對不同結(jié)構(gòu)有機污染物的降解發(fā)現(xiàn)兩電極對它們均有較好的催化能力。兩電催化體系均不受高濃度異丙醇的影響，通過EPR測試表明兩體系均為非?OH反應(yīng)機理，進而推測可能