基于磁性納米粒子電化學(xué)傳感器的制備與應(yīng)用.pdf

1、有機(jī)磷農(nóng)藥(OP)、酚類(lèi)化合物以及H2O2對(duì)人體健康及生態(tài)環(huán)境都會(huì)造成嚴(yán)重危害，這些污染物的檢測(cè)是食品安全和環(huán)境保護(hù)領(lǐng)域的重要課題。傳統(tǒng)的檢測(cè)方法操作繁瑣、耗時(shí)耗力。因此急需建立一種靈敏快捷的檢測(cè)手段?；瘜W(xué)傳感器與生物傳感器在食品檢測(cè)和環(huán)境監(jiān)測(cè)領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。本論文首先以多壁碳納米管復(fù)合材料、普魯士藍(lán)-納米金復(fù)合物(PB-Au)為修飾材料研究制備了一種H2O2傳感器，用于檢測(cè)OP。然后以普魯士藍(lán)包覆四氧化三鐵磁性納米粒子(Fe3

2、O4 MNPs@PB)為催化劑處理水體中H2O2，并用所制備的H2O2傳感器對(duì)廢水中殘留的H2O2進(jìn)行了檢測(cè)。最后對(duì)基于四氧化三鐵-多壁碳納米管復(fù)合物(Fe3O4-MWCNTs)的苯酚電化學(xué)傳感器進(jìn)行了研究。本論文取得了如下研究結(jié)果:
　　1、基于復(fù)合納米材料與普魯士藍(lán)-金的H2O2傳感器對(duì)農(nóng)殘的檢測(cè)
　　采用交聯(lián)的方法于多壁碳納米管(MWCNTs)表面吸附殼聚糖(CS)，之后利用CS表面的氨基與金納米粒子(GNPs)結(jié)合形

3、成金-氨鍵，進(jìn)而制得納米金-多壁碳納米管-殼聚糖(GNPs-MWCNTs-CS)復(fù)合材料。將GNPs-MWCNTs-CS與PB-Au共同修飾金電極制備了一種新型的H2O2傳感器。利用制備的H2O2傳感器檢測(cè)堿性磷酸酶(ALP)催化3-吲哚酰磷酸酯二鈉鹽(3-IP)水解產(chǎn)生的H2O2，OP對(duì)ALP具有抑制作用，當(dāng)體系中有OP存在時(shí)，ALP的催化活性降低，所生成的H2O2量隨著OP量的增加而減少，因而可通過(guò)檢測(cè)H2O2的含量，間接測(cè)出OP殘

4、留量。檢測(cè)下限達(dá)2.00×10-6 mol/L，此方法應(yīng)用于小白菜中對(duì)硫磷及氧樂(lè)果殘留量的檢測(cè)，其檢測(cè)顯示為小白菜中對(duì)硫磷及氧樂(lè)果的殘留量分別為為399mg/kg、99mg/kg，回收率在90～95％之間。
　　2、Fe3O4 MNPs@PB復(fù)合納米粒子催化降解H2O2的研究
　　利用共沉淀法制備了磁性四氧化三鐵納米粒子(Fe3O4 MNPs)，并將其與FeCl3、K4[Fe(CN)6]溶液混合制得具有核殼結(jié)構(gòu)的Fe3O4M

5、NPs@PB。利用外層PB的類(lèi)酶活性催化H2O2分解，由于Fe3O4MNPs具有磁性，通過(guò)磁鐵作用即可將Fe3O4 MNPs@PB從溶液中分離。在Fe3O4 MNPs@PB催化H2O2分解的反應(yīng)中，反應(yīng)的最佳酸度為pH6.0、溫度55℃、反應(yīng)時(shí)間為35 min，F(xiàn)e3O4 MNPs@PB與H2O2的最佳質(zhì)量濃度比約為74∶100、所制備的Fe3O4 MNPs@PB可循環(huán)使用4次。
　　3、基于四氧化三鐵-多壁碳納米復(fù)合物的電化學(xué)傳

6、感器檢測(cè)苯酚的研究
　　本章通過(guò)共沉淀法制備了四氧化三鐵-多壁碳納米管復(fù)合材料(Fe3O4MNPs-MWCNTs)，并將其滴涂于磁性碳糊電極表面，室溫下自然曬干即制得由Fe3O4MNPs-MWCNTs修飾的磁性碳糊電極。采用電化學(xué)交流阻抗(EIS)及循環(huán)伏安法(CV)及所制備的修飾電極進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，在pH6.5、H2O2濃度為0.02mM的體系中反應(yīng)時(shí)間為15 min時(shí)修飾電極效果最佳。將所制備的傳感器對(duì)系列濃度的苯酚進(jìn)行