基于功能化石墨烯和金屬納米粒子的電化學(xué)傳感器的研究.pdf

1、石墨烯是一種新型的納米材料，它具有強(qiáng)的吸附能力、大的比表面積、好的導(dǎo)電性和電催化性能，是制備電化學(xué)傳感器的理想材料。金屬納米粒子的比表面積大、表面能高、催化活性好，廣泛用于傳感器的構(gòu)建，但是金屬納米粒子的形貌、粒徑、分散性與其性質(zhì)密切相關(guān)。研究表明，石墨烯作為一種負(fù)載基質(zhì)可以提高金屬納米粒子的負(fù)載量、改善其分散性、保持或增強(qiáng)其催化活性，且二者的協(xié)同效應(yīng)可以提高傳感器的性能，有效地促進(jìn)電化學(xué)傳感器的發(fā)展。本文通過共價功能化的方法得到離子液

2、體功能化石墨烯，應(yīng)用于同時檢測5-羥色胺和多巴胺；通過非共價功能化的石墨烯負(fù)載金屬納米粒子，應(yīng)用于檢測過氧化氫。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴通過氨基端咪唑類離子液體和氧化石墨烯薄片環(huán)氧基團(tuán)之間親核的開環(huán)反應(yīng)合成離子液體功能化石墨烯，改善了石墨烯的分散性和導(dǎo)電性，再將其修飾到玻碳電極表面，用于同時檢測5-羥色胺和多巴胺。實驗結(jié)果表明，該傳感器對5-羥色胺和多巴胺的氧化有很好的電催化作用，不僅可以單獨檢測5-羥色胺和多巴胺，還可同時測

3、定二者的混合體系。當(dāng)5-羥色胺的濃度在2.0×107~1.0×10?5 mol/L范圍內(nèi)時，氧化峰電流與其濃度呈良好的線性關(guān)系，檢測限為6.7×108mol/L。當(dāng)多巴胺的濃度在1.0×10?6~1.0×104 mol/L范圍內(nèi)時，氧化峰電流與其濃度也呈良好的線性關(guān)系，檢測限為3.3×107mol/L。該傳感器之所以表現(xiàn)出如此優(yōu)異的性能，主要是由于離子液體功能化的石墨烯具有網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，為負(fù)載5-羥色胺和多巴胺提供了大的表面積，而且離子液體

4、具有高的離子導(dǎo)電性，促進(jìn)了5-羥色胺和多巴胺的電子轉(zhuǎn)移速率。⑵利用簡單的一鍋合成的方法將高度分散的PtAuNPs固定在十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）非共價功能化的石墨烯上，并基于該P(yáng)tAuNPs-CTAB-GR納米復(fù)合材料修飾玻碳電極構(gòu)建了一個新的無酶傳感器，用于過氧化氫的檢測。由于CTAB功能化的石墨烯可以有效負(fù)載大量小尺寸的PtAuNPs，PtAuNPs對過氧化氫有較高的催化能力，因此該傳感器能有效地檢測過氧化氫。實驗結(jié)果表明，該

5、傳感器對過氧化氫檢測的線性范圍寬（5.0×10-9～4.8×10-6 mol/L），檢測限低（1.7×10-9 mol/L），具有好的選擇性和重現(xiàn)性，并能用于實際樣品的分析。⑶表面活性劑十二烷基苯磺酸鈉（SDBS）用來非共價功能化石墨烯，可以提高石墨烯的分散性，增加它的比表面積，再將PdNPs電沉積到SDBS-GR的表面，制得的PdNPs/SDBS-GR/GCE修飾電極能用來檢測過氧化氫。實驗結(jié)果表明，該傳感器對過氧化氫有較高的催化活性