核殼結(jié)構(gòu)Fe-ZSM-5的制備及脫硝性能研究.pdf

1、本文通過水熱法一步合成了粒徑約200 nm的Fe-ZSM-5，并通過不同的方法在其外表包覆了硅殼并考查核殼分子篩在NH3-SCR中的不同性能。
　　首先，利用TPAOH作為模板劑，通過二次水熱晶化在Fe-ZSM-5表面包覆一層較薄的silicalite-1殼層，并在在該過程中調(diào)節(jié)TEOS的用量以控制殼層的厚度。二次晶化過程中，隨著模板劑TPAOH用量的增加，F(xiàn)e-ZSM-5溶解的程度也逐漸增加，而另一方面，TPAOH的使用也能明顯

2、提高silicalite-1殼層的結(jié)晶度。溶解到晶化液中的Fe3+參與了殼層的構(gòu)建，在后續(xù)的煅燒過程中，F(xiàn)e3+迸一步聚合形成低聚Fe或者簇。由于silicalite-1幾乎不具有酸性，因此殼層的包覆使得核殼分子篩Fe-ZSM-5@silicalite-1的酸性較Fe-ZSM-5有一定的降低，而分散在殼層中的Fe物種明顯增強了核殼樣品的NO吸附能力。比較Fe-ZSM-5@silicalite-1與Fe-ZSM-5的活性以及抗水性可以發(fā)現(xiàn)

3、殼層的包覆可以提高樣品的活性，同時也能提高樣品的疏水性。
　　同樣利用Fe-ZSM-5作為核相分子篩，通過醇/水體系中的自組裝在其表面包覆了一層介孔硅殼，再向其中負載Ce，并且研究了不同殼層厚度和不同Ce負載量對于活性的影響。在自組裝過程中，殼層的厚度主要取決于正硅酸乙酯的用量，但是過量的正硅酸乙酯會使得殼層孔道的規(guī)整性出現(xiàn)明顯的下降甚至形成獨立的介孔硅球。Ce主要以四配位的形式存在于介孔殼層的孔道中，并且具有較高的分散度，在Fe

4、-ZSM-5的孔道中幾乎不存在Ce的氧化物，由于干燥過程中殼層孔道中溶液的濃縮使得Ce更多地存在于殼層的內(nèi)部。相比于Fe-ZSM-5，核殼分子篩對于NO以及O2均具有更好的吸附能力，在SCR過程中，一部分通過殼層的NO與O2發(fā)生反應(yīng)生成NO2，這部分NO2與剩余的NO以快速SCR機理在Fe-ZSM-5核上反應(yīng)。由于快速SCR的反應(yīng)速率比標準SCR高，因此Fe-ZSM-5@Ce-mesosilica的活性相對于Fe-ZSM-5有了明顯的提