基于pH值的氧化石墨烯的性質調控與還原過程研究.pdf

1、氧化石墨烯(GO)是石墨烯的重要衍生物,常被用作制備石墨烯基材料的初始材料,也常用于組裝制備石墨烯基宏觀體材料。因此認識并控制GO的結構和性質,對促進石墨烯的研究與應用具有重要的意義。本論文通過調節(jié)GO水溶膠的pH值,成功實現了對GO片層的尺寸篩選及表面化學和電化學性質的調控;并采用氣液界面自組裝法成功制備了結構和表面化學性質可控的氧化石墨烯薄膜(GOM);在此基礎上探索了前驅體溶液pH值對GOM還原過程的影響。取得的主要成果包括:

2、r>　　(一)實現對GO片層尺寸、表面化學以及電化學性質的調控。
　　通過精確調控GO水溶膠的pH值,利用不同pH值下溶液的H+/OH-作用于GO表面的含氧官能團,使之質子化和去質子化或者發(fā)生氧化還原,從而實現對GO片層的尺寸選擇、表面化學性質的調控以及電化學活性的優(yōu)化。本工作中GO水溶膠在pH值為9時展現出最優(yōu)的電化學性能。
　　(二)實現GOM結構和表面化學性質的調控,并對其機理進行研究。
　　采用氣液界面自組裝法

3、成功制備了結構和表面化學性質可調的GOM,并對其調控機理進行研究。結果表明,通過調節(jié)水溶膠pH值,可以實現GOM表面化學性質調控。OH-與GO片層表面的羧基進行反應改變GO的表面化學性質;過量的OH-將與環(huán)氧基團進行化學反應,進一步實現GO的去氧化。
　　(三)實現GO和GOM電化學傳感性能的優(yōu)化。
　　GO修飾的玻碳電極可作為H2O2傳感器,最低檢測限為29.28μmol/L;GOM修飾電極可作為pH值傳感器,對pH值的響

4、應曲線為V=-0.05pH+0.443(V代表電極上的氧化峰電位,單位V)。
　　(四)實現GOM還原并保持其膜結構完整性。
　　分別采用HI、水合肼蒸汽以及300℃熱處理成功地實現GOM的還原,并保持其完整的薄膜結構。改變pH值可實現GOM在還原過程中官能團的選擇性去除,酸性條件有助于-OH的移除,堿性條件有助于-COOH的移除。其中HI還原酸性條件下制得的GOM經還原后可獲得高導電率、良好機械性能的石墨烯薄膜,使得GOM