改性及成型TS-1催化丙烯氣相環(huán)氧化性能研究.pdf

1、本文以不同晶粒度TS-1分子篩為母體，詳細(xì)研究了不同堿溶液(TPAOH、KOH、NaOH、TPABr/KOH和TPABr/NaOH)對(duì)TS-1分子篩的改性效果，并將改性前后的樣品用不同物質(zhì)進(jìn)行擠條成型，詳細(xì)研究了改性及擠條成型對(duì)催化劑的丙烯氣相環(huán)氧化反應(yīng)性能和催化劑機(jī)械強(qiáng)度的影響。在此基礎(chǔ)上，利用掃描電鏡(SEM)、X射線衍射儀(XRD)、紫外-可見(jiàn)漫反射光譜儀(UV-Vis)、紅外光譜儀(FT-IR)、N2物理吸附儀、機(jī)械強(qiáng)度測(cè)試儀等

2、對(duì)TS-1分子篩進(jìn)行了系統(tǒng)表征，得到以下結(jié)論:
　　1.五種晶粒度不同的母體在改性以后MFI結(jié)構(gòu)沒(méi)有被破壞，丙烯氣相環(huán)氧化的性能較母體均有不同程度的提高，環(huán)氧丙烷的選擇性均達(dá)到了90％以上，而其中小晶粒的TS-1-E在改性后催化性能最優(yōu)。
　　2.TPAOH改性、KOH改性、NaOH改性、TPABr/KOH改性和TPABr/NaOH改性對(duì)五種催化劑均適用，但KOH改性和TPABr/KOH改性對(duì)催化劑性能的提升更為明顯。TPA

3、Br/KOH改性小晶粒TS-1效果最佳，丙烯轉(zhuǎn)化率為6.3％，環(huán)氧丙烷選擇性為92.3％。
　　3.使用不同粉末TS-1分子篩進(jìn)行擠條成型制備條形催化劑，擠條成型基本上沒(méi)有改變丙烯環(huán)氧化反應(yīng)中丙烯的轉(zhuǎn)化率，但一定程度上提高了環(huán)氧丙烷的選擇性。其中，以KOH溶液成型前改性效果最佳，催化丙烯的轉(zhuǎn)化率為5.6％，環(huán)氧丙烷選擇性為97.8％，同時(shí)機(jī)械強(qiáng)度也達(dá)到最高的10.5N/mm。
　　4.采用不同濃度TPAOH溶液分別對(duì)條形催化