小孔沸石分子篩膜及其鈀復(fù)合膜的制備與應(yīng)用.pdf

1、在環(huán)境問(wèn)題日益嚴(yán)重的今天，氫氣作為一種綠色的能源得到了普遍的青睞，然而氫氣是一種二次能源，需要通過(guò)水煤氣法、石油熱裂解等方法制備得到，但這些方法同時(shí)還會(huì)產(chǎn)生CO2、N2及一些含碳化合物等副產(chǎn)物，因此對(duì)于氫氣提純的研究顯得至關(guān)重要。沸石分子篩膜作為一種新型的無(wú)機(jī)膜材料在氣體分離領(lǐng)域已成為研究熱點(diǎn)。
　　按照孔道結(jié)構(gòu)和孔徑的大小，沸石通常可以分為小孔、中孔、大孔材料等，其中一些小孔沸石分子篩如SAPO-34(0.38×0.38 nm)

2、、DDR(0.36×0.44 nm)等具有與某些小分子氣體直徑相當(dāng)?shù)目讖?，并同時(shí)兼有沸石材料良好的熱力學(xué)穩(wěn)定性等，因此可用于一些小分子氣體的分離領(lǐng)域中。另外，在氫氣分離領(lǐng)域中，鈀膜由于具有優(yōu)異的透氫選擇性，一直都是研究的熱點(diǎn)。本文在結(jié)合對(duì)現(xiàn)有工藝的分析，提出了適合工業(yè)化發(fā)展的研究方案，主要內(nèi)容如下:
　　(1)應(yīng)用蒸汽相轉(zhuǎn)化涂晶法，在廉價(jià)大孔α-Al2O3陶瓷管載體上均勻涂覆晶種，通過(guò)二次生長(zhǎng)法合成出性能較好的SAPO-34沸石分

3、子篩膜。在氣體滲透性能測(cè)試中，常溫下H2的通量可達(dá)6.724×10-6 mol·m-2s-1Pa-1，而且氫氣的分離選擇性H2/CO2、H2/N2、H2/CH4、H2/C3H8及H2/i-C4H10分別為1.813、7.479、14.337、27.445及54.226。
　　(2)為提高SAPO-34沸石膜分離H2與其他氣體分子的分離選擇性，本文提出應(yīng)用化學(xué)鍍法制備Pd/SAPO-34復(fù)合膜。制備得到的復(fù)合膜對(duì)于氫氣的選擇性有很大

4、提高，測(cè)試溫度為573K時(shí)，H2/CO2、H2/N2、H2/CH4的選擇性分別為65、96、182，H2通量達(dá)8.29×10-7 mol·m-2s-1Pa-1;當(dāng)測(cè)試溫度為873K時(shí)，分離效果達(dá)最佳，H2/CO2、H2/N2、H2/CH4的分離選擇性分別為182、215、377，H2通量達(dá)3.04×10-6 mol·m-2s-1Pa-1。
　　(3)在大孔α-Al2O3載體上合成DDR前驅(qū)體沸石膜并負(fù)載鈀膜進(jìn)行修飾，以提高沸石膜的