低溫NH3選擇性催化還原NOx負(fù)載型錳—鐵催化劑的研究.pdf

1、燃煤電站煙氣污染已成我國(guó)重要的大氣污染源之一，主要由于燃煤電站煙氣中氮氧化物(NOx)極易導(dǎo)致酸雨、光化學(xué)煙霧、溫室效應(yīng)等不良現(xiàn)象，造成嚴(yán)重生態(tài)環(huán)境失衡。所以，NOx排放問(wèn)題引起了廣泛關(guān)注，相關(guān)法規(guī)也對(duì)其排放量作了嚴(yán)格要求。目前選擇性催化還原(SCR)法是應(yīng)用最廣泛和效率最高的氮氧化物控制法，是解決燃煤電站脫硝的首選。絕大多數(shù)電站所使用的商用脫硝催化劑活性溫度為300~400℃，為滿(mǎn)足其活性需求必須將SCR反應(yīng)系統(tǒng)置于除塵和脫硫控制裝備

2、上游，而此處高塵高硫易造成催化劑中毒失活；為了避免催化劑毒化，可將SCR反應(yīng)系統(tǒng)置于除塵和脫硫工藝之后，但此處煙氣溫度降低，故研發(fā)性能優(yōu)異的低溫脫硝催化劑（目標(biāo)溫度≤200℃）成為本課題的重點(diǎn)。
　　分別以納米級(jí)TiO2和ZSM-5為載體，采用沉淀法制備兩類(lèi)Mn/Fe摩爾比=1的負(fù)載型復(fù)合錳鐵氧化物催化劑，在反應(yīng)氣中各組分的體積分?jǐn)?shù)：NO=1000ppm，NH3=1000ppm，O2為5％，高純N2為平衡氣的條件下，考察了活性組分

3、負(fù)載量、反應(yīng)溫度對(duì)SCR反應(yīng)體系中催化劑性能的影響。活性測(cè)試結(jié)果顯示Mn-Fe/TiO2和Mn-Fe/ZSM-5兩種催化劑活性組分最佳負(fù)載量均為30wt%，150℃時(shí) TiO2載體和ZSM-5載體的復(fù)合錳鐵氧化物催化劑的脫硝率分別為72.33%，73.59%；且兩種不同載體催化劑對(duì)應(yīng)的活性溫度區(qū)間分別為100~300℃與150~300℃；采用 BET、XRD、TPR表征，結(jié)果證明負(fù)載量大小影響活性組分的分散狀態(tài)，導(dǎo)致不同的活性組分氧化形

4、態(tài)與催化劑結(jié)構(gòu)特征；且 Fe2O3和 MnO2有利于催化劑的高活性，Mn2O3可提高催化劑對(duì)N2選擇性，催化劑樣品中大量不定形Mn3O4存在是活性不佳的主要原因。
　　考察0.3(Mn-Fe)/TiO2催化劑和0.3(Mn-Fe)/ZSM-5催化劑的穩(wěn)定性和抗水性,結(jié)果表明，連續(xù)反應(yīng)數(shù)小時(shí)后，活性都會(huì)存在降低；相比之下0.3(Mn-Fe)/ZSM-5催化劑顯示了較好的穩(wěn)定性和抗水性，主要原因是ZSM-5自身穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)單元和較好的孔