新型錳基釩基低溫選擇性催化還原NO-,x-催化劑研究.pdf

1、Nox是大氣的重要污染物，主要來源于高溫燃燒和工業(yè)生產(chǎn)過程，其中固定源占60.8％。氨選擇性催化還原（Selective Catalytic Reduction，NH3-SCR）是目前最有效的脫除固定源Nox的方法。研究如何在低溫下（<200 ℃）實(shí)現(xiàn)SCR工藝，以避免現(xiàn)有商用催化劑高溫操作（>350 ℃）所必需對煙（廢）氣進(jìn)行預(yù)熱的大量能耗，并與我國現(xiàn)有的省煤器、空氣預(yù)熱器和鍋爐組裝為一體的鍋爐系統(tǒng)相匹配，具有重要意義。本論文重點(diǎn)開展

2、了低溫錳基和釩基NH3-SCR催化劑的研制，通過篩選活性組分和優(yōu)化制備條件，研制出新型的Mn-Fe-Ce/TiO2催化劑、Mn-Ce/TiO2-SiO2 （TS）催化劑和V-Ce/TiO2催化劑，并通過XRD、XPS、TPR、TPD、FTIR等多種表征手段對Mn-Fe-Ce/TiO2催化劑在H2O和SO2存在條件下的失活機(jī)理進(jìn)行了深入研究。取得的主要研究成果如下：
　　 研制的Mn-Fe-Ce/TiO2催化劑具有良好的低溫活性和

3、穩(wěn)定性，在120 ℃下，1500min的連續(xù)SCR實(shí)驗(yàn)中，Mn-Fe-Ce/TiO2 在空速5000h-1和10000 h-1 下的NO轉(zhuǎn)化率分別始終保持在97.8％和91.5％以上。而且還具有優(yōu)越的抗H2O毒化性能，120 ℃、通入10 ％水汽的9h時(shí)間內(nèi)，Mn-Fe-Ce/TiO2 催化劑的活性幾乎沒有受影響，NO轉(zhuǎn)化率僅從98 ％降至96％左右，并始終保持在此高水平。停止通水汽后，微小降低的活性可完全恢復(fù)。該催化劑是目前文獻(xiàn)報(bào)道中

4、低溫下抗水性能最好的SCR 催化劑，有望應(yīng)用于基本不含SO2的燃?xì)忮仩t煙氣和不含SO2的硝酸尾氣以及其它工業(yè)Nox 廢氣的低溫脫硝。
　　 深入研究了Mn-Fe-Ce/TiO2催化劑在SO2存在和H2O與SO2共存時(shí)的失活機(jī)理，結(jié)果表明還原劑NH3與催化劑表面SO2氧化形成的SO4－反應(yīng)生成的(NH4)2SO4和NH4HSO4是造成催化劑失活的主要物質(zhì)，催化劑在反應(yīng)溫度下對SO2的催化氧化能力決定了其抗SO2毒化性能，H2O的存

5、在對錳氧化物催化氧化SO2 有促進(jìn)；而催化劑的酸性對其在H2O存在時(shí)的活性有很大影響。因此在保證一定Nox催化活性基礎(chǔ)上，如何通過調(diào)控催化劑的氧化還原性能和酸性，抑制SO2的氧化，是改善催化劑抗SO2中毒性能的關(guān)鍵。
　　 Mn-Ce/TS催化劑具有良好的低溫抗H2O和同時(shí)抗SO2、H2O毒化性能，較TiO2負(fù)載相同組分的催化劑有了明顯改善，而進(jìn)一步添加助劑Fe、Cu，卻使活性和抗毒化性能下降，三種催化劑抗水和抗水、硫中毒性能依