錳基NOx儲(chǔ)存-還原催化劑催化性能研究.pdf

1、稀薄燃燒技術(shù)是減少尾氣排放和減少燃油消耗的有效措施。相對(duì)于傳統(tǒng)發(fā)動(dòng)機(jī)，稀燃發(fā)動(dòng)機(jī)可以節(jié)省15-20％的燃油，尾氣中一氧化碳，碳?xì)浠衔锖蜏厥覛怏w二氧化碳的含量也大大降低。然而，在稀燃條件下，過(guò)量氧的存在不可避免地造成了高濃度的氮氧化物的產(chǎn)生與排放。現(xiàn)有的三效催化劑對(duì)NOx的消除效率很低。NOx儲(chǔ)存還原（NSR）技術(shù)是消除氮氧化物最有效的措施之一。
　　采用等體積浸漬法制備了一系列 Mn-K2CO3/γ-Al2O3非貴金屬 NSR催

2、化劑?？疾炝瞬煌i的負(fù)載量對(duì)NSR催化劑的結(jié)構(gòu)和催化活性的影響，同時(shí)考察了水和CO2對(duì)NOx儲(chǔ)存量的影響。應(yīng)用XRD、EXAFS、H2-TPR和CO2-TPD等技術(shù)，對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。結(jié)果表明，錳主要是以MnO2的形式存在。隨著錳負(fù)載量的增加，催化劑對(duì)NOx的氧化還原能力增強(qiáng)。但隨著錳負(fù)載量的增加，催化劑的比表面積降低，使K2CO3的分散性降低，逐漸由表相K2CO3向體相K2CO3轉(zhuǎn)變。NOx的儲(chǔ)存量受到催化劑氧化還原能力和 K2

3、CO3的分散性兩方面因素的影響。當(dāng)Mn/Al2O3的質(zhì)量比為0.10的時(shí)候，NOx的儲(chǔ)存量最大，達(dá)到1.30 mmol/g。稀燃/富燃條件下，10個(gè)循環(huán)后，對(duì)NOx的還原效率達(dá)到99%以上。向反應(yīng)氣中加入水和CO2后，儲(chǔ)存能力下降，其中CO2對(duì)儲(chǔ)存量的影響比水更大。
　　用水滑石焙燒得到的鎂鋁復(fù)合氧化物（CHT）作催化劑的載體，分別以K2CO3、CH3COOK和K3C6H5O7作為鉀源，制備了一系列Mn-K-CHT非貴金屬NSR催

4、化劑?？疾炝瞬煌浽磳?duì)催化劑的結(jié)構(gòu)和催化活性的影響。采用 XRD、FT-IR、CO2-TPD、EXAFS、H2-TPR和原位紅外等技術(shù)對(duì)催化劑表征。結(jié)果表明，鉀最終是以 K2O，鉀氧基團(tuán)（-OK），表面 K2CO3和體相 K2CO3的形式存在。不同的鉀源影響鉀的存在狀態(tài)同時(shí)也影響催化劑的氧化還原能力。MnO2是該反應(yīng)的主要活性物種，MnO2的相對(duì)比例越高，催化劑的活性越好?；钚詼y(cè)試結(jié)果表明，催化劑Mn-CH3COOK-CHT和 Mn-K

5、3C6H5O7-CHT的儲(chǔ)存量分別為1.33 mmol/g和1.58 mmol/g，都大于Mn-K2CO3-CHT(1.16 mmol/g)。稀燃/富燃條件下，10個(gè)循環(huán)后，對(duì) NOx的還原效率(NRP)都很高。但是20循環(huán)后，催化劑Mn-CH3COOK-CHT和 Mn-K3C6H5O7-CHT的優(yōu)勢(shì)很明顯，Mn-CH3COOK-CHT對(duì) NOx的還原效率為88.1%， Mn-K3C6H5O7-CHT為92.3%，明顯高于Mn-K2CO