溫控自分離納米金催化劑的設(shè)計.pdf

1、分類號學(xué)校代碼10542密級學(xué)號2Q!QQ2121322溫控自分離納米金催化劑的設(shè)計Designofgoldnanoparticlecatalystswiththermoregulatedselfseparatednature研究生姓名指導(dǎo)教師姓名、職稱學(xué)科專業(yè)研究方向曾愛風(fēng)喻寧亞教授有機化學(xué)有機催化湖南師范大學(xué)學(xué)位評定委員會辦公室二零一三年五月PEG6000VILGNPs)。采用紅外光譜、紫外可見光譜和透射電子顯微鏡等方法對所得催化劑

2、進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，隨著PEG鏈長的增加，金納米粒子分散程度逐漸得到改善。考察了所得催化劑在以分子氧為氧化劑的苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)中的催化性能及溫控自分離行為。結(jié)果顯示，所得催化劑在測試反應(yīng)中都具有“高溫均相，低溫兩相“的特性，其中PEG6000VILGNPs的催化性能及溫控自分效果最佳。由此，以PEG6000VILGNPs為催化劑，考察了催化劑用量、反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度、引發(fā)劑用量、溶劑用量等反應(yīng)條件對苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)的影響。在優(yōu)化條件下

3、，苯乙烯的轉(zhuǎn)化率為329％，環(huán)氧苯乙烷的選擇性為72O％，且催化劑重復(fù)使用5次后，催化活性基本不變。值得指出的是，PEG6000“VIL—GNPs的轉(zhuǎn)化頻率(TOFTurnoveroffrequency24molg1h。)是目前文獻(xiàn)報道中納米金催化劑最高值的5倍。(2)合成了氨基PEG功能化咪唑離子液體(PEG6000AIL)和硫醚PEG功能化咪唑離子液體(PEG6000SIL)，利用氨基、硫醚對金的捕獲作用，成功制備了相應(yīng)的納米金催化

4、劑(PEG6000AⅢGNPs、PEG6000SILGNPs)。采用紅外光譜、紫外可見光譜和透射電子顯微鏡等方法對PEG6000—AILGNPs及PEG6000SILGNPs進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，金納米粒子分布均勻，粒徑分別為86和23nrn。兩種催化劑在以分子氧為氧化劑的苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)中表現(xiàn)了好的溫控自分離行為，催化活性較PEG6000VILGNPs有所下降；其中對于PEG6000觸LGNPs，苯乙烯轉(zhuǎn)化率和對環(huán)氧苯乙烷選擇性分別為