CeO2多孔納米片催化劑和納米陣列催化劑的合成與催化性能.pdf

1、本論文針對不同催化反應體系的特點，在納米尺度范圍內設計催化劑的微觀形貌與結構，采用溶劑熱合成、離子交換、自組裝、氣?固相反應、陽極氧化、離子嫁接吸附和直接熱分解等方法成功合成出了二氧化鈰多孔納米片和一系列陣列基結構化催化劑，并詳細考察了它們對不同反應的催化性能，深入研究了納米催化劑的合成機理、物化性質及多層次結構，以及催化劑的結構與催化性能之間的關系。主要研究結果總結如下：
　　1.以生物小分子L?半胱氨酸作為硫源和生物導向分子，

2、結合離子交換過程中的柯肯達爾效應和有機雜化物的熱分解作用，成功地合成出了納米片構筑的、具有大比表面積和等級孔結構的CeO2微米球，并考察了其負載活性組分CuO后對CO優(yōu)先氧化(PROX)的催化性能。結果表明：在300 ℃焙燒后CeO2微米球的比表面積高達207 m2/g；與傳統(tǒng)的檸檬酸絡合法制備的CeO2顆粒對比，CeO2微米球上CuO的分散度得到了明顯的提高，從而有效改善了催化劑對CO的PROX反應的催化性能。
　　2.以乙二胺

3、雜化的鈰基納米棒為前驅體，利用自組裝技術首次報道生成了獨立分散的CeO2多孔超薄納米片，并考察其光催化降解羅丹明B的性能。實驗結果發(fā)現(xiàn)，合成出的CeO2多孔納米片具有規(guī)整的六邊形結構，邊長可以達到微米級，而厚度僅有2.4納米。與傳統(tǒng)的檸檬酸絡合法得到的CeO2顆粒對比，多孔超薄的納米片結構可以顯著提高CeO2光催化降解羅丹明B的活性。
　　3.在溶劑熱條件下將氧化石墨烯打碎成碎片，然后將其負載到TiO2納米管陣列的內部，詳細考察其

4、光解水制氫的催化活性。石墨烯量子點可以提高光生電荷的分離與傳遞，從而改善 TiO2納米管光解水產氫的活性。此外，石墨烯大片的濾光作用也得到了有效的克服。
　　4.采用簡單的氣?固相反應，在銅片表面得到均勻分散的CuO納米棒陣列，并首次采用納米棒陣列基結構作為催化劑催化 soot顆粒燃燒。結果表明，納米棒之間的暢通孔道可以大幅提高催化劑與soot顆粒之間的接觸機會，明顯改善催化劑在自沉降模式下對soot顆粒的催化燃燒活性。
　

5、　5.采用光輔助循環(huán)磁性吸附的方法，以陽極氧化法得到的二氧化鈦納米管陣列作為載體成功合成出負載有Fe2O3納米粒子的Fe2O3/TiO2納米管催化劑，并詳細研究了其催化 soot顆粒燃燒的性能。研究結果表明，光輔助循環(huán)磁性吸附法可以實現(xiàn)對活性組分Fe2O3納米粒子尺寸與含量的有效調控，此外，首次發(fā)現(xiàn)納米管陣列催化劑催化 soot顆粒燃燒過程中的限域效應，通過一系列的表征與熱力學分析，提出了以納米管內連續(xù)碰撞為基礎的限域催化燃燒機制，很好

6、地解釋了納米管陣列基結構化催化劑催化soot顆粒燃燒過程中的活性增強效應。
　　6.通過氣?固相反應在鐵箔基底上生成一層Fe2O3納米片陣列，然后將其置于硝酸鹽溶液中，浸泡一段時間后取出來直接焙燒處理，得到一系列金屬氧化物交叉納米片，這種方法也可以拓展到組分可調的復合金屬氧化物交叉納米片的合成。在高溫熱分解的過程中納米片上出現(xiàn)了新的介孔與片交叉形成的大孔一起構筑了新穎的等級孔結構材料。遠程模板法得到的交叉納米片金屬氧化物在催化so