石墨烯量子點-硫化鎘納米復合物的制備及其光催化性質研究.pdf

1、能源與環(huán)境危機是本世紀全球面臨和亟待解決的共同難題，光催化分解水制氫技術為解決該難題提供了一種經濟、綠色的方案。經過四十多年的發(fā)展，人們相繼報道了140多種可用于光催化制氫的半導體光催化劑。然而，這些半導體材料由于光生載流子的復合快，或者光吸收率低，或者需要貴金屬助催化劑負載等，產氫效率和成本無法滿足現(xiàn)實的工業(yè)化生產。隨著納米科技的迅猛發(fā)展，具有出色的導電性、良好透光性和優(yōu)異穩(wěn)定性的新型二維碳納米材料—石墨烯在光分解水制氫方面表現(xiàn)出了極

2、大的潛力，吸引了國內外的廣泛關注。盡管已被證明可顯著地提高傳統(tǒng)半導體的光催化制氫性能，但帶隙被打開的石墨烯材料在光解水制氫方面的應用以及石墨烯基半導體光催化劑的催化機理還有待進一步研究。石墨烯量子點和化學修飾的氧化石墨烯是兩種帯隙被打開的石墨烯材料。因此，本文以可見光響應的硫化鎘半導體作為基礎，研究了石墨烯量子點在復合物光解水制氫中的作用，并系統(tǒng)研究了石墨烯-硫化鎘異質結光催化劑的制氫機制。本論文的主要工作及結果如下：
　　1.利

3、用溶劑熱法合成了石墨烯量子點，并系統(tǒng)研究了其光學性質。結果表明，所合成石墨烯量子點的尺寸在3 nm左右。量子點的光致發(fā)光光譜中存在兩個較明顯的發(fā)射峰，高斯擬合結果顯示其可分為峰位分別在394 nm，434 nm和496 nm的三個子峰。進一步討論了激發(fā)波長和pH值對其光致發(fā)光性質的影響，分析得到了一種可能的石墨烯量子點光致發(fā)光機理。此外，添加紫外濾光片的熒光發(fā)射實驗表明，石墨烯量子點在氙燈光源激發(fā)下并沒有熒光上轉換性質。
　　2.

4、以合成的石墨烯量子點為原料，設計并制備了石墨烯量子點/硫化鎘復合物光催化劑，最初希望利用石墨烯量子點的上轉換性能將硫化鎘的光吸收范圍擴展至近紅外區(qū)。然而，實驗結果證明：制備的石墨烯量子點在氙燈激發(fā)下并沒有上轉換性能，但由于石墨烯量子點是優(yōu)良的電子導體，促進了硫化鎘中光生載流子的分離，使石墨烯量子點/硫化鎘復合物的光催化制氫速率相對于硫化鎘提高了約2倍。
　　3.合成了不同還原氧化石墨烯含量的石墨烯/硫化鎘復合光催化劑。SEM、TE