CeO2-TiO2復合氧化物催化劑對CVOCs的催化氧化性能研究.pdf

1、含氯揮發(fā)性有機污染物(CVOCs)對環(huán)境安全和人類健康存在著持久性的污染和危害。隨著工業(yè)的迅速發(fā)展，CVOCs排放量日益增多，必將造成惡劣的影響。因此，消除CVOCs污染問題刻不容緩。在現(xiàn)有的眾多CVOCs處理技術(shù)中，催化氧化法由于具有處理溫度低、能耗小以及消除效果好等優(yōu)點，被認為是最為經(jīng)濟有效的方法之一。因此，開展低成本且高性能的催化劑研究，使催化氧化成為切實可行的CVOCs污染控制技術(shù)已經(jīng)成為環(huán)境催化領域中重要的課題之一。
　

2、　本文從研究不同鈰鈦比例的CeO2-TiO2催化劑上1，2-二氯乙烷(DCE)的氧化性能著手，同時考察了催化劑的耐久性。然后選擇以1Ce4Ti催化劑為基礎，考察了不同制備方法對CeO2-TiO2催化劑催化氧化性能的影響，并初步探討了DCE在該催化劑上催化氧化的動力學。此外，還進一步系統(tǒng)地研究了不同過渡金屬摻雜以及不同F(xiàn)e摻雜量對CeO2-TiO2催化劑氧化性能的影響，同時考察了CeO2-TiO2催化劑對不同分子結(jié)構(gòu)的CVOCs催化氧化性

3、能。通過N2吸附-脫附、XRD、H2-TPR、NH3-TPD、UV-Raman、HRTEM、XPS和TPSR等手段對催化劑的物理化學性質(zhì)進行了表征分析，探討了催化劑的構(gòu)效關系，主要得到以下結(jié)論:
　　1、研究了不同鈰鈦比例的CeO2-TiO2催化劑上DCE的催化氧化性能。結(jié)果表明，CeO2-TiO2催化劑對DCE的催化氧化活性與單組份相比均有明顯提高，Ce/Ti摩爾比例為1/4的CeO2-TiO2催化劑上DCE的氧化活性最高，僅生

4、成極少量的含氯副產(chǎn)物C2H3Cl。這是因為CeO2-TiO2中的CeO2和TiO2之間的強相互作用改善了催化劑的織構(gòu)性質(zhì)、催化劑的氧流動性以及表面酸性等，同時也有利于催化劑耐久性的提高。
　　2、Rietveld結(jié)構(gòu)精修結(jié)果表明，CeO2-TiO2催化劑由彼此高分散的CeO2和TiOx納米顆粒組成，它們難以形成固溶體結(jié)構(gòu)。富Ce樣品由立方螢石結(jié)構(gòu)的CeO2和低氧化態(tài)的TiOx（Ti2O3和TiO1.25）物種以及新相h-TiO2組

5、成。而富Ti的樣品不含低氧化態(tài)的TiOx，當Ce/Ti≤1/4時，開始出現(xiàn)粒徑較大的銳鈦礦相TiO2。且隨著樣品中Ti含量增多，CeO2晶粒的晶格畸變增大而晶粒尺寸減小。
　　3、對比研究了不同方法制備的CeO2-TiO2催化劑上DCE的催化氧化性能。結(jié)果表明，共沉淀法和溶膠凝膠法制備的CeO2-TiO2催化劑由于CeO2和TiOx納米顆粒高度分散，各組分之間存在較強的相互作用，從而提高了催化劑的氧化還原性能及對DCE的催化氧化活

6、性。
　　4、研究了不同過渡金屬摻雜的CeO2-TiO2催化劑上DCE的催化氧化性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e、Co、Ni和Mn的摻雜明顯促進了DCE的催化氧化性能，尤其是1Fe9(1Ce4Ti)-SG催化劑;而Cu和Cr的摻雜反而不利。適量Fe的摻雜可進一步提高CeO2-TiO2催化劑對DCE的催化氧化活性，這可能與適量鐵的添加能提高催化劑氧流動性、氧化活性中心數(shù)目及氧化還原性能有關。該催化劑對具有不同分子結(jié)構(gòu)的CVOCs均具有較高的催化