錫基復(fù)合氧化物擔(dān)載Pt催化劑的制備及對(duì)甲醇電催化氧化性能.pdf

1、曲阜師范大學(xué)碩士學(xué)位論文分號(hào)類：O646學(xué)校單位代碼：10446碩士學(xué)位論文論文題目：錫基復(fù)合氧化物擔(dān)載Pt催化劑的制備及對(duì)甲醇電催化氧化性能研究生姓名：孔維青學(xué)科、專業(yè)：物理化學(xué)研究方向：電化學(xué)指導(dǎo)教師：馮媛媛副教授論文完成時(shí)間：2014年3月曲阜師范大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要直接甲醇燃料電池（Directmethanolfuelcells簡(jiǎn)稱DMFCs）由于具有燃料便于儲(chǔ)備、操作溫度要求較低（100?C）、能量工作效率高、運(yùn)輸便捷、環(huán)保低

2、污染和啟動(dòng)快等受到人們的廣泛青睞，是21世紀(jì)迅速發(fā)展的環(huán)保無(wú)污染綠色能源。但迄今為止，該類燃料電池的商業(yè)化應(yīng)用還受到一定局限。其原因之一是DMFCs的催化劑還主要是以Pt為主，Pt不僅價(jià)格昂貴，而且Pt在甲醇氧化過(guò)程中容易被中間產(chǎn)物所毒化，從而造成其催化穩(wěn)定性和活性顯著降低。此外，Pt的催化性能還有待提高，氧化物作為Pt催化劑的有效助劑已被廣泛關(guān)注，但氧化物自身較差的導(dǎo)電性往往限制了氧化物在Pt電催化劑中的應(yīng)用。碳載體的存在使得氧化物對(duì)

3、Pt的助催化作用機(jī)理研究也更為復(fù)雜。為此，本文制備了錫基復(fù)合氧化物，以此為載體來(lái)?yè)?dān)載Pt催化劑，解決Pt催化劑在DMFCs應(yīng)用中的局限性，考察了在堿性條件下金屬氧化物載體和傳統(tǒng)C載體擔(dān)載Pt催化劑對(duì)甲醇催化氧化的活性。利用透射電鏡（TEM）、X射線衍射譜（XRD）和X射線光電子能譜（XPS）等分析技術(shù)，對(duì)樣品的組成、結(jié)構(gòu)和形貌等進(jìn)行了詳細(xì)表征。通過(guò)循環(huán)伏安法、計(jì)時(shí)電流曲線等電化學(xué)技術(shù)對(duì)樣品進(jìn)行了電化學(xué)性質(zhì)表征。結(jié)果顯示，以復(fù)合氧化物載體

4、替代傳統(tǒng)的碳載體擔(dān)載Pt催化劑，能夠顯著提高Pt催化劑對(duì)甲醇催化氧化的活性和抗CO中毒能力。具體結(jié)果如下：1.用水熱法制備了復(fù)合金屬氧化物InxSnO2，并用其作為載體擔(dān)載Pt催化劑，考察了在堿性條件下金屬氧化物載體和傳統(tǒng)C載體擔(dān)載Pt催化劑對(duì)甲醇催化氧化的性能。通過(guò)循環(huán)伏安法、計(jì)時(shí)電流曲線等電化學(xué)技術(shù)對(duì)樣品進(jìn)行電化學(xué)表征，結(jié)果顯示，用InxSnO2載體替代傳統(tǒng)的碳載體擔(dān)載Pt催化劑，能夠顯著提高Pt催化劑對(duì)甲醇催化氧化的活性和抗CO中

5、毒能力。將少量的銦摻雜到二氧化錫載體中，Pt催化劑的催化活性和穩(wěn)定性即可得到顯著提升，PtIn0.1SnO2催化劑的質(zhì)量比活性(MSA)和本征活性(IA)分別是PtC催化劑的3.0倍和4.3倍，這可能是由于Pt的電子結(jié)構(gòu)發(fā)生了變化所致。以上結(jié)果表明，復(fù)合金屬氧化物不僅可以作為催化劑的載體，還對(duì)Pt催化氧化甲醇起到助催化作用。2.用水熱法制備了復(fù)合金屬氧化物TixSn1xO2，并以其作為載體擔(dān)載Pt催化劑。通過(guò)循環(huán)伏安法、計(jì)時(shí)電流曲線等電