形貌可控的絲光沸石分子篩的合成與表征.pdf

1、絲光沸石作為人類認(rèn)識(shí)最早的沸石之一，因其優(yōu)良的耐熱、耐酸和抗水汽性能，在工業(yè)上被廣泛應(yīng)用于分離、吸附及催化領(lǐng)域。但是不同形貌的絲光沸石的性能體現(xiàn)存在較大差異，同時(shí)沸石形貌對(duì)合成條件很敏感，因此制造形貌上可控的絲光沸石仍然具有重要意義。我們制備的小晶體聚集的絲光沸石分子篩同時(shí)具有大尺寸絲光沸石操作簡(jiǎn)單易分離、磨損程度低和催化應(yīng)用方便回收的優(yōu)點(diǎn)，又因小尺寸絲光沸石小晶體堆積產(chǎn)生多級(jí)孔結(jié)構(gòu)，增加其比表面積。不僅如此，我們還成功將絲光沸石的合成

2、時(shí)間降低到18h，使得其合成效率大大提高。具體研究?jī)?nèi)容及主要結(jié)論如下:
　　1.將由水玻璃制備的結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑作為一種高活性硅源引入合成體系，以雙硅源合成出了一系列形貌的大尺寸絲光沸石。我們除了對(duì)硅源、硅鋁比、堿度、時(shí)間、水含量進(jìn)行探討，還探討了特殊的雙硅源體系中結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑的作用，以及兩種硅源比對(duì)于合成的影響。通過(guò)對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行的一系列物化性質(zhì)表征，發(fā)現(xiàn)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑具有控制絲光沸石形貌、促進(jìn)絲光沸石結(jié)晶、縮短結(jié)晶時(shí)間、拓展結(jié)晶范圍、提高產(chǎn)物

3、硅鋁比的作用。其中光滑大尺寸棱柱狀絲光沸石分子篩的最佳條件是:在硅源比n=0.83時(shí)，SiO2/Na2O/H2O/Al2O3=35/10/750/1，晶化溫度180℃，晶化時(shí)間為18 h，實(shí)現(xiàn)了絲光沸石的高效合成，提高其生產(chǎn)效率，在工業(yè)生產(chǎn)中具有實(shí)際意義。當(dāng)硅源比n=0.13，初始凝膠中SiO2/Al2O3/Na2O=35/1.4/10時(shí)，水量在250-1750的范圍內(nèi)都可以得到絲光沸石分子篩，其中晶化溫度為180℃，晶化時(shí)間為48 h

4、，導(dǎo)向劑的加入拓展結(jié)晶范圍，使絲光沸石更容易結(jié)晶。在這種特殊的雙硅源體系中我們還得到了形貌為棒狀的小晶體聚合而成的大尺寸的圓餅狀絲光沸石，這種形貌的絲光沸石的具體合成條件為:硅源比n=0.13時(shí)SiO2/Na2O/H2O/Al2O3=35/10/750/1.4，晶化溫度180℃，晶化時(shí)間為48 h。獲得產(chǎn)物的比表面積為266.85m2g-1，平均孔體積為0.12 cm3g-1，并且在氮?dú)馕摳降葴鼐€中存在遲滯環(huán)，說(shuō)明初級(jí)晶粒堆積產(chǎn)生了多

5、級(jí)孔道結(jié)構(gòu)。
　　2.在單一硅源合成絲光沸石分子篩的體系中，我們也對(duì)不同實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)沸石分子篩的形貌及結(jié)構(gòu)的影響進(jìn)行了探討。得到的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:當(dāng)以堿水解的正硅酸乙酯作為硅源時(shí)，可以合成出形貌為微納米結(jié)構(gòu)的圓柱狀絲光沸石分子篩，并且是由基本結(jié)構(gòu)單元為纖維小尺寸絲光沸石小晶體聚合而形成，合成條件為SiO2/Na2O/H20/Al2O3=25/5/800/1，晶化溫度180℃，晶化時(shí)間為96 h。在合成體系中加入陽(yáng)離子表面活性劑十六烷基