2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、本論文主要就MWW結構雜原子分子篩Zr-MWW、Sn-MWW的合成表征及其催化性能和雙模板體系合成高硅絲光沸石進行研究。論文主要分為三部分。 第一部分,首次采用Hexamethyleneimine(HMI)或哌啶(PD為有機模板劑,以硼酸為助晶化劑,在堿性介質中,成功合成了MWW結構雜原子分子篩Zr-MWW。詳細考察了各種合成條件,包括硼酸用量、堿金屬用量、堿金屬種類、鋯含量、凝膠組成、晶種用量等對Zr-MWW晶化的影響。結果發(fā)

2、現(xiàn),硼酸和氫氧化鈉都對Zr-MWW的合成起關鍵作用,二者缺一不可,無NaOH或硼酸均不能得到Zr-MWW分子篩。HMI體系中,NaOH/Si=0.18左右能得到結晶度較高的分子篩;PI體系中,NaO/Si=0.1左右即可得到結晶度較高的目標產(chǎn)物,這可能與模板劑的堿性強弱有關。不論以HMI還是PI為模板劑,Si/B在3到5之間,得到的均是結晶度較高的Zr-MWw分子篩。該體系中,甚至在Si/Zr=50仍可以得到結晶度較高的Zr-MWW分子

3、篩。通過各種表征手段對分子篩結構、物化性質進行表征,并對其催化性能進行評價。結果發(fā)現(xiàn),Zr-MWW具有典型的MWW結構,形貌為薄片狀,且PI體系合成的分子篩較HMI體系的要薄。毗啶吸附脫附紅外結果顯示Zr-MWW具有典型的Lewis酸中心,可用于Lewis酸催化反應。將所得材料用于Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)反應有很好的催化性能,反應8 h,環(huán)已酮轉化率可達99.6%,環(huán)己醇選擇性達100%,且PI體系合成

4、的薄片層結構分子篩催化性能更好。Zr-MWW作為MPV反應的優(yōu)良催化劑,對環(huán)辛酮、金剛烷酮等一些空間位阻較大的分子催化效果明顯高于Zr-Beta。 第二部分,采用和Zr-MWW同樣的合成方法,將金屬錫引入MWW結構中,合成Sn-MWW分子篩。詳細考察了各種合成條件對產(chǎn)物的影響,包括硼酸用量、堿金屬用量、堿金屬種類、錫含量、凝膠組成等等,結果發(fā)現(xiàn),合成規(guī)律基本同Zr-MWW,所得材料在結構形貌上也同Zr-MWW。但是Sn-MWW更

5、難晶化,當Si/Sn≥75時才能得到結晶度較好的分子篩,Lewis酸中心強度明顯較Zr-MWW弱,因此,將其用于MPV反應催化性能也較Zr-MWW弱。 第三部分,首次提出雙模板法合成高硅絲光沸石。采用四乙基氫氧化銨(TEAOH)和六亞甲基亞胺(HMI)為雙模板劑,硫酸鋁為鋁源,發(fā)煙硅膠為硅源,在堿性介質中成功地合成了高硅絲光沸石。詳細考察了影響高硅絲光沸石合成的因素,如模板劑種類、用量,堿金屬用量,礦化劑種類、用量,投料配比等等

6、。結果發(fā)現(xiàn)當凝膠中Si/Al<60,可以得到結晶度完好的絲光沸石,具有很高的熱穩(wěn)定性;當Si/Al=60,出現(xiàn)了MOR和ZSM-5的混晶,但若在上述體系中加入少許礦化劑NH4NO3(NH4NO3/Si=0.01),即可得到結晶度完好的絲光沸石。通過ICP對所得產(chǎn)物組成進行分析,發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物中Si/A1最高達37.1,是目前文獻報道的最高水平。通過各種表征手段對所得材料的結構進行表征,結果發(fā)現(xiàn),沸石中的鋁幾乎全部以四配位形式存在于骨架中。通過

7、元素分析、13C MAS NMR、TG/DTG等方法對雙模板劑的作用機理進行探討研究,結果發(fā)現(xiàn),雙模板體系中大約有35%HMI和65%TEAOH進入到沸石的最終產(chǎn)物中。由此我們推測,晶化初期TEAOH極易和硅源、鋁源作用形成小晶核,因而TEAOH對形成分子篩骨架的作用顯著,在雙模板體系中TEAOH導向作用更強。但是必須加入HMI輔助晶化,才能得到純高硅絲光沸石相,因此,雙模板劑在合成中確實起到了協(xié)同晶化的作用??傊?,本論文以MWW結構雜

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