納米NaY沸石分子篩的合成與表征.pdf

1、納米NaY沸石分子篩具有較大的外表面、更多的酸性位點(diǎn)、更多的催化活性中心、短而規(guī)整的孔道結(jié)構(gòu)和較高的晶內(nèi)擴(kuò)散速率，在增強(qiáng)大分子轉(zhuǎn)化能力、提高產(chǎn)物選擇性、提高催化劑的利用率、減小深度反應(yīng)、減少產(chǎn)物的二次裂化和降低催化劑結(jié)焦失活以及抗硫、抗氮和抗重金屬污染等方面均表現(xiàn)出比常規(guī)粒徑的NaY分子篩更為優(yōu)越的性能，在石油化工等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。因此，合成性能良好的納米NaY分子篩有著重要的工業(yè)應(yīng)用價(jià)值。
　　本文以工業(yè)級(jí)水玻璃為硅源，

2、在無(wú)模板劑、無(wú)導(dǎo)向劑、無(wú)添加劑條件下采用動(dòng)態(tài)水熱晶化法成功合成了結(jié)晶度較高的納米NaY沸石分子篩。利用XRD、FTIR、SEM、粒度分析儀、N2吸附-脫附、29Si和27Al NMR以及ICP表征分析了合成體系的Na2O/Al2O3、SiO2/Al2O3、H2O/Al2O3、硫酸鋁酸度、初始凝膠陳化溫度與陳化時(shí)間以及晶化溫度與時(shí)間對(duì)合成NaY分子篩晶粒大小的影響。結(jié)果表明:隨著Na2O/Al2O3比值的增大，NaY分子篩平均粒徑在減小，

3、相對(duì)結(jié)晶度與骨架硅鋁比也在不斷降低，一旦該比例大于17時(shí)，就會(huì)導(dǎo)致NaY分子篩向P型分子篩轉(zhuǎn)變;隨著SiO2/Al2O3比值的增加，分子篩產(chǎn)物的晶粒尺寸在逐步增大，同時(shí)骨架硅鋁比和結(jié)晶度也在增高;降低H2O/Al2O3比有利于促進(jìn)小晶粒NaY分子篩的生成，同時(shí)骨架硅鋁比和結(jié)晶度也在下降，而一旦H2O/Al2O3≤240時(shí)，就會(huì)有P型雜晶出現(xiàn);分子篩晶粒尺寸與結(jié)晶度以及骨架硅鋁比都隨著硫酸鋁酸度的降低而減小，但酸度過低就會(huì)出現(xiàn)P型雜晶。N

4、aY分子篩的平均粒徑隨著初始凝膠陳化溫度的升高而減小，當(dāng)陳化溫度為70℃時(shí)，NaY分子篩已轉(zhuǎn)變?yōu)镻型分子篩;隨著初始凝膠陳化時(shí)間的延長(zhǎng)，NaY分子篩的粒徑在逐漸變小，但陳化時(shí)間大于5h時(shí)，就會(huì)有P型雜晶出現(xiàn);增加晶化時(shí)間不利于納米NaY分子篩的合成;提高晶化溫度會(huì)增加NaY分子篩的粒徑，晶化溫度選90℃為宜;通過優(yōu)化合成條件，我們選取初始凝膠摩爾比為16Na2O∶Al2O3∶15SiO2∶360H2O的配方，硫酸鋁酸度為1.150 mo

5、l/L，凝膠陳化溫度為65℃，陳化時(shí)間為4h，晶化溫度為90℃，晶化時(shí)間為24 h的合成條件制備出了平均粒徑在80 nm左右且粒度分布較窄骨架硅鋁比在2.18的納米NaY分子篩，并與常規(guī)工業(yè)NaY進(jìn)行了一系列比較。
　　研究了不同添加劑對(duì)合成納米NaY分子篩分散程度的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，少量乙醇的加入確實(shí)起到了分散的作用;NaCl加入減小了合成NaY分子篩的粒徑與硅鋁比，但沒有起到分散劑的作用;表面活性劑OAC加入合成出的分子篩粒