磁性納米粒負載催化劑的制備及其在有機合成中的應(yīng)用.pdf

1、近些年來，磁性納米粒負載的催化劑作為一種可由外磁力回收和高比表面積、高催化活性的新型納米催化劑，在有機合成化學(xué)中體現(xiàn)出了諸多傳統(tǒng)催化劑無法超越的催化活性。通過化學(xué)鍵或者配位鍵使得磁性納米粒與多種傳統(tǒng)催化劑結(jié)合，形成具有高回收率的新型催化劑。本文將氯化鋁負載至磁性納米粒上，由此產(chǎn)生了良好催化活性、良好可回收性的磁性納米粒負載的氯化鋁催化劑。離子液體作為一種綠色環(huán)保、新型高效的催化劑在有機合成反應(yīng)中得到了廣泛應(yīng)用。結(jié)合離子液體和磁性納米粒的

2、特性，本文又設(shè)計合成了一種功能性離子液體，并將其成功負載到磁性納米粒上，并且通過兩種Michael加成反應(yīng)，來探索這兩種負載催化劑的性能和適用性。
　　首先，本文設(shè)計合成了一種磁性納米粒負載的氯化鋁催化劑（AlCl3@MNP），并通過透射電鏡、磁力測試、掃描電鏡及電子能量損失譜等手段對AlCl3@MNP的物化性能和結(jié)構(gòu)進行表征，確保氯化鋁成功負載到磁性納米粒上。本文又設(shè)計合成了一種磁性納米粒負載的功能性離子液體，并使用透射電鏡、熱

3、重、磁力測試、X射線衍射、紅外、元素分析等手段對負載催化劑的結(jié)構(gòu)及物化性能進行表征，確保功能性離子液體成功鏈接到磁性納米粒上。
　　其次，將設(shè)計合成得到的磁性納米粒負載的氯化鋁（AlCl3@MNP）應(yīng)用到硫雜Michael加成反應(yīng)中，經(jīng)過一系列的條件優(yōu)化實驗后發(fā)現(xiàn)，采用11 mol％（0.2 g）催化劑量時具有很高的催化效果，部分反應(yīng)的產(chǎn)率可高達97%。并且這種催化劑有良好的重復(fù)使用性，回收后的催化活性均未降低。
　　最后，

4、負載的TBD型功能離子液體催化劑IL-TBD@MNP用于催化仲胺與α,β-不飽和羰基化合物間的Michael加成反應(yīng)及N,N-二取代脲反應(yīng)。室溫時，在水中加入0.55mol%（0.04g）的負載催化劑，Michael加成催化反應(yīng)效果最好；回流條件下，0.92mol%（0.1 g）的催化劑催化合成N,N-二取代脲反應(yīng)也具有很好地催化效果。該負載催化劑催化性能較好、適用范圍較廣且能實現(xiàn)多次重復(fù)使用。對于Michael加成反應(yīng)，文中還給出了催