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文檔簡介
1、小分子電催化氧化具有重要的理論和實際研究意義,世紀九十年代以來一直受到高度重視。隨著小分子電氧化過程研究的深入,對電化學現象的認識、促進物理化學學科相關理論與實驗研究方法的發(fā)展,具有重要的意義。鉑、金等貴金屬對小分子電氧化被廣為研究。修飾電極在電催化以及電分析等領域具有很好的應用前景。
水熱反應法是以水或其它溶劑作為介質,在一定溫度條件和自生壓力作用下,進行反應的過程。本論文采用合適的實驗條件,將金納米顆粒負載在鈦基體上,從而
2、制備出負載金納米顆粒的鈦基電極,并通過電化學測試方法對各電極電催化性能進行了研究。論文的主要內容和研究結論如下:
1.對納米顆粒的制備方法和小分子的電氧化研究進展進行了概述,系統(tǒng)總結了金電極研究進展和應用。
2.確定了制備納米金修飾鈦電極的具體實驗條件。
3.運用掃描電鏡和能譜分析測試技術,對所制備催化劑的形貌、結構與成分等進行了分析。對nanoAu/Ti電極而言,SEM和EDS分析表明,在鈦基表面沉積了尺
3、寸均勻的Au球形小顆粒,直徑大小約300nm,并且這些球形小顆粒相互連接,形成三維網絡狀結構,具有巨大的表面積。Au-Ru/Ti電極,則在鈦基表面沉積了尺寸均勻的Au-Ru金屬球形顆粒,球形顆粒表面由向外突出的納米晶片組成,并且這些球形小顆粒相互緊密連接呈多孔狀結構,具有數目巨大的活性位點。
此外,利用電化學沉積技術,直接從無支持電解質的低濃度氯金酸溶液中,沉積Au納米顆粒到鈦基體表面上,并且研究了電極對葡萄糖、肼和甲醛的電催
4、化氧化過程。
4.采用循環(huán)伏安、電位階躍和交流阻抗等電化學方法,在堿性介質中研究了電極對葡萄糖、肼和甲醛的電催化氧化過程,并對電極過程進行了動力學分析。主要結論如下:
(1)伏安特性研究表明,在堿性溶液中,nanoAu/Ti電極對葡萄糖、肼和甲醛氧化表現出很好的電催化活性。nanoAu/Ti電極對葡萄糖、肼和甲醛電化學氧化起始電位與多晶金電極相比均有所提前;在電極幾何面積相同的條件下,nanoAu/Ti電極上葡萄糖、
5、肼和甲醛的氧化電流也大于多晶金電極。電位階躍實驗表明,穩(wěn)態(tài)電流十分穩(wěn)定,表明nanoAu/Ti電極具有良好的穩(wěn)定性。
(2)對所制備的雙金屬Au-Ru/Ti電極的電化學測試研究表明:這些電極對葡萄糖的催化活性與Au和Ru的比例有關,含5%Ru的Au95Ru5/Ti電極對葡萄糖氧化表現出最優(yōu)異的催化性能。Ru的加入明顯改善了電催化劑對葡萄糖的電化學氧化性能,可能是Ru與Au產生協同作用,促進了氧化反應的發(fā)生。
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