強(qiáng)場分子軌道結(jié)構(gòu)探測與成像研究.pdf

1、超快激光脈沖具有極短的脈沖寬度和極高的峰值功率,它的出現(xiàn)為人類提供了一種在極端條件下研究物質(zhì)結(jié)構(gòu)和超快動力學(xué)過程的強(qiáng)大探測工具,促進(jìn)強(qiáng)場物理學(xué)取得了重大突破和飛速發(fā)展。強(qiáng)場物理學(xué)的最新研究進(jìn)展已經(jīng)表明,超快脈沖激發(fā)分子強(qiáng)場過程所發(fā)射出來的光、電子信號中攜帶有豐富的被探測分子的分子軌道結(jié)構(gòu)信息,對這些光、電子信號進(jìn)行分析和重構(gòu)可以實現(xiàn)對目標(biāo)分子軌道的結(jié)構(gòu)探測以及成像。由于分子軌道是反映分子性質(zhì)的最重要信息載體,因而開展對于分子軌道的成像和

2、結(jié)構(gòu)探測研究將有助于人們更加直觀和深入的認(rèn)識微觀物質(zhì)世界物理過程和化學(xué)反應(yīng)過程的物理學(xué)本質(zhì)。這不僅對于物理學(xué),而且對于化學(xué)、材料科學(xué)、生命科學(xué)等學(xué)科的發(fā)展都將具有重要的促進(jìn)作用。在過去的十年里,針對超快激光驅(qū)動下的分子軌道成像研究工作取得了快速的發(fā)展,包括基于超快激光隧穿掃描機(jī)制的分子軌道成像、基于分子高次諧波的分子軌道層析成像等在內(nèi)的成像方案紛紛被提出并得到了運用。在已有的研究工作的基礎(chǔ)上,以消除成像畸變降低成像誤差、簡化成像實驗方案

3、降低實驗難度、拓展分子軌道成像應(yīng)用范圍等為當(dāng)前分子軌道成像發(fā)展的主要目標(biāo),仍然還有很多問題亟待人們?nèi)ソ鉀Q。為了促進(jìn)分子軌道成像研究的進(jìn)一步開拓,本論文開展了以下幾方面的工作:
　　(1)基于超快激光隧穿掃描的探測機(jī)制,提出了一種采用圓偏脈沖的實現(xiàn)分子軌道單發(fā)成像的新方案。該方案簡化實驗過程,避免了傳統(tǒng)方案多次預(yù)排列-探測帶來的實驗誤差及成像畸變,并且可以拓展應(yīng)用于傳統(tǒng)方案難以處理的不對稱分子成像。此外,還提出通過采用橢圓偏振脈沖實

4、現(xiàn)具有空間選擇性的不對稱分子軌道結(jié)構(gòu)探測的方案。
　　(2)提出了一種基于高次諧波產(chǎn)生的分子軌道層析成像新重構(gòu)算法。這一算法克服了傳統(tǒng)重構(gòu)算法中所存在的“節(jié)面問題”,可以更加準(zhǔn)確的實現(xiàn)了具有二重鏡面反對稱性的分子軌道的重構(gòu),拓展了分子軌道層析成像的應(yīng)用范圍。
　　(3)提出基于雙色光場驅(qū)動的極性分子的分子軌道層析成像方案。我們指出極性分子特有的固有偶極矩效應(yīng)會對其分子軌道的成像過程產(chǎn)生不利的影響,導(dǎo)致已有的成像方案失效。針對