阿秒脈沖調(diào)控及分子結(jié)構(gòu)探測(cè)研究.pdf

1、高次諧波是飛秒激光與物質(zhì)相互作用中產(chǎn)生的高階非線(xiàn)性、非微擾現(xiàn)象?；诟叽沃C波的阿秒極紫外以及軟 X射線(xiàn)光源的產(chǎn)生為探測(cè)物質(zhì)內(nèi)部的電子動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供了阿秒量級(jí)的時(shí)間分辨率。有研究指出，阿秒脈沖還可對(duì)原子分子內(nèi)部的電子波包提供埃量級(jí)空間分辨率的探測(cè)。阿秒脈沖所帶來(lái)的前所未有的時(shí)間和空間分辨率將有助于人們對(duì)物理、化學(xué)以及生命科學(xué)中最基本的過(guò)程進(jìn)行探測(cè)。深入的研究高次諧波的產(chǎn)生過(guò)程對(duì)未來(lái)開(kāi)發(fā)新的阿秒探測(cè)技術(shù)具有十分重要的意義?；诟叽沃C波的超快

2、探測(cè)技術(shù)可以總結(jié)為兩類(lèi)。第一類(lèi)稱(chēng)為直接探測(cè)技術(shù)。與傳統(tǒng)的泵浦探測(cè)實(shí)驗(yàn)類(lèi)似，利用高次諧波產(chǎn)生的阿秒脈沖來(lái)激發(fā)物質(zhì)，探測(cè)其中的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程。所以基于阿秒脈沖的直接探測(cè)技術(shù)可以視為將飛秒光譜學(xué)以及飛秒化學(xué)技術(shù)拓展到阿秒時(shí)間尺度上。一些基于直接探測(cè)技術(shù)的原子分子以及固體中的阿秒動(dòng)力學(xué)過(guò)程的研究已經(jīng)展開(kāi)。第二類(lèi)被稱(chēng)為高次諧波的“自探測(cè)”技術(shù)。即在高次諧波產(chǎn)生的過(guò)程中，諧波信號(hào)中攜帶靶原子分子的結(jié)構(gòu)和軌道對(duì)稱(chēng)性信息。從高次諧波信號(hào)當(dāng)中提取出這些信

3、息，就可以實(shí)現(xiàn)具有阿秒量級(jí)的極高時(shí)間分辨率、分子層面空間分辨的新探測(cè)手段。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴提出了兩種高效產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的方案。第一種是采用“預(yù)激發(fā)”介質(zhì)，靶原子的部分電子波包激發(fā)到激發(fā)態(tài)上。由于激發(fā)態(tài)電離能較小，更容易電離。在飛秒激光脈沖的作用下獲得寬帶超連續(xù)譜的同時(shí)，大大的提高了高次諧波的效率。第二種是在高電離介質(zhì)中采用貝塞爾高斯光束驅(qū)動(dòng)產(chǎn)生高強(qiáng)度孤立阿秒脈沖。發(fā)現(xiàn)，貝塞爾高斯光束可以很好的抑制激光在傳播過(guò)程中由于

4、等離子體散焦引起的變形，產(chǎn)生的阿秒脈沖具有良好的時(shí)空分布以及光束質(zhì)量。⑵利用用量子軌道模型對(duì)橢圓偏振激光脈沖驅(qū)動(dòng)下產(chǎn)生高次諧波的特性進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。著重分析了諧波強(qiáng)度隨著橢偏率的變化以及諧波橢偏率的來(lái)源。針對(duì)那些對(duì)高次諧波有貢獻(xiàn)的量子軌道，發(fā)現(xiàn)這些量子軌道在電子電離時(shí)刻存在初始動(dòng)量，導(dǎo)致電離率發(fā)生變化，影響了諧波的效率。提出了一種解析模型來(lái)計(jì)算諧波強(qiáng)度隨著橢偏率的變化關(guān)系。另外一個(gè)部分是產(chǎn)生高次諧波的偏振特性，發(fā)現(xiàn)諧波的橢偏率來(lái)源于電

5、子在隧穿電離過(guò)程中動(dòng)量的量子不確定性。⑶基于阿秒脈沖的直接探測(cè)技術(shù)研究了不同分子在極紫外脈沖作用下光電子動(dòng)量分布的干涉結(jié)構(gòu)。發(fā)現(xiàn)干涉結(jié)構(gòu)中包含分子的幾何結(jié)構(gòu)以及分子軌道的對(duì)稱(chēng)性信息。通過(guò)干涉條紋的間距，可以測(cè)量分子的核間距。并且采用雙中心干涉模型，可以根據(jù)分子軌道的對(duì)稱(chēng)性重構(gòu)出分子軌道。⑷提出了一種非平面波近似下基于高次諧波的分子軌道層析成像算法。采用更加精確的分子連續(xù)態(tài)波函數(shù)，建立了分子軌道與諧波信號(hào)之間可逆的映射關(guān)系，指出在不采用平