核殼及層狀CuO-ZnO-Al2O3-分子篩的制備及其催化性能研究.pdf

1、CO2是主要的溫室氣體之一,對(duì)CO2進(jìn)行有效回收利用,使地球上的CO2實(shí)現(xiàn)良性循環(huán),既能夠緩解能源危機(jī),又可降低溫室效應(yīng)的影響,具有解決能源及環(huán)保問(wèn)題的雙重意義。CO2加氫合成甲醇并脫水轉(zhuǎn)化為二甲醚是一個(gè)復(fù)雜的化學(xué)過(guò)程。本文對(duì)二氧化碳加氫合成甲醇、甲醇催化劑反應(yīng)機(jī)理和活性中心、二甲醚的生產(chǎn)和應(yīng)用、二甲醚催化劑制備過(guò)程中的影響因素進(jìn)行了闡述。
　　本文用水熱合成法制備了具有均勻外形的碳微球,將碳微球和金屬鹽共同分散在水中,采用共沉淀

2、法,金屬離子進(jìn)入碳微球的親水性外殼,通過(guò)煅燒去除碳得到多金屬氧化物復(fù)合納米粒子,在CuO-ZnO-Al2O3復(fù)合納米粒子表面包裹NaZSM-5分子篩,制備了NaZSM-5@CuO-ZnO-Al2O3核殼催化劑,并通過(guò)XRD、SEM、EDS、BET、TG-DTA等進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征,研究了其對(duì)二氧化碳加氫合成二甲醚的催化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,NaZSM-5@CuO-ZnO-Al2O3核殼催化劑對(duì)二氧化碳加氫合成二甲醚具有較高的活性,在壓力.0

3、MPa,空速mL·gcat-1·h-1,CO2/H2=1:3(體積比),溫度oC的反應(yīng)條件下,CO2的轉(zhuǎn)化率達(dá)到.3％,二甲醚的收率和選擇性分別達(dá)到.4%和.5%。以膨脹石墨為載體,用超聲法制備了CuO-ZnO-Al2O3層狀催化劑,采用XRD、TG-DTA、SEM和BET進(jìn)行了表征,將其和甲醇脫水催化劑HZSM-5機(jī)械混合,得到復(fù)合催化劑,用于二氧化碳加氫一步法制備二甲醚,并在高壓微分固定床反應(yīng)器上考察了其催化活性,在反應(yīng)溫度為oC、