MCM-48系列分子篩的制備及其催化性能研究.pdf

1、介孔分子篩M41S系列中，MCM-48介孔分子篩以其較大的比表面積、均一的孔徑分布和獨(dú)特的雙螺旋三維孔道結(jié)構(gòu)等優(yōu)勢引起化學(xué)工作者的極大關(guān)注。但是MCM-48介孔分子篩較差的水熱穩(wěn)定性和弱酸性使得它在涉及到水蒸氣環(huán)境的反應(yīng)和石油化工應(yīng)用等方面受到了限制。沸石分子篩具有較強(qiáng)的酸性、較高的熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性，但是狹窄的孔徑分布限制了其實(shí)際應(yīng)用范圍。針對(duì)這些問題，在本論文中主要進(jìn)行了如下研究工作:
　　1在合成MCM-48的凝膠前驅(qū)體溶

2、液中，添加偏高嶺土，水熱晶化法合成了介孔分子篩MCM-48。合成的樣品具有良好的熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性。同時(shí)偏高嶺土中Al的引入增加了分子篩的酸量。在苯酚烷基化反應(yīng)中，相比較純的MCM-48，苯酚轉(zhuǎn)化率提高。
　　2以偏高嶺土為硅源，添加導(dǎo)向劑合成了Y型微孔分子篩，然后將其添加到MCM-48的凝膠前驅(qū)體中水熱合成了Y/MCM-48復(fù)合分子篩。合成的復(fù)合分子篩酸性較強(qiáng)，主要是因?yàn)閅分子篩具有強(qiáng)酸位。
　　3分別將β、ZSM-5沸

3、石分子篩顆粒分散在堿溶液中，加入到MCM-48合成體系中，自組裝合成了ZSM-5/MCM-48和β/MCM-48復(fù)合分子篩。合成的樣品均具有較高的熱穩(wěn)定性和較強(qiáng)的酸性，在苯酚烷基化反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化性能。
　　4分別考察了不同催化劑在苯酚烷基化反應(yīng)中的催化性能以及其對(duì)苯酚轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物選擇性的影響。同時(shí)還考察了苯酚轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物選擇性隨反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間的變化。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，不同的分子篩由于不同強(qiáng)度的酸中心和孔道結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)出的催化活性